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第一作者：Zi-Long Xie

通訊作者：黃崗，張新波

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所

論文速覽

普魯士藍(lán)類似物（PBAs）作為插入型陰極在各種水系電池中引起了極大的關(guān)注，可容納金屬或非金屬離子，單同時(shí)遭受嚴(yán)重的溶解和隨之而來(lái)的壽命縮短。

本研究針對(duì)PBAs作為插入型陰極材料的應(yīng)用受到溶解問(wèn)題限制的問(wèn)題，提出了一種新的策略。研究發(fā)現(xiàn)，PBAs的溶解主要源于放電過(guò)程中質(zhì)子共嵌入導(dǎo)致的局部pH值升高。

為解決這一問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)采用了鎖定水分子的策略，通過(guò)破壞水系電解液中連續(xù)的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，阻斷了質(zhì)子的生成和Grotthuss擴(kuò)散。結(jié)果表明，這種混合電解液能夠使鐵六氰合鐵在1C倍率下承受超過(guò)1000個(gè)循環(huán)，并支持平均電壓為1.95V的高電壓pH解耦電池。這些發(fā)現(xiàn)為減輕電極材料的溶解、提高水系電池的可行性和性能提供了見(jiàn)解。

圖文導(dǎo)讀

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圖1：FeHCF的充放電曲線、結(jié)構(gòu)和形態(tài)演變。

圖2：通過(guò)原位pH檢測(cè)和電化學(xué)石英晶體微天平（EQCM）測(cè)試，揭示了FeHCF在充放電過(guò)程中質(zhì)子插入引起的局部pH變化及其對(duì)溶解的影響。

圖3：分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬、核磁共振（NMR）譜、傅里葉變換紅外光譜（FT-IR）等技術(shù)，通過(guò)聚乙二醇（PEG）改變電解液中氫鍵網(wǎng)絡(luò)，從而抑制質(zhì)子擴(kuò)散的效果。

圖4：設(shè)計(jì)的pH解耦電池的原型、電池配置以及FeHCF在混合電解液中的電化學(xué)性能。

總結(jié)展望

本研究成功揭示了PBAs在水系電解液中的溶解機(jī)制，并通過(guò)創(chuàng)新的水鎖定策略，有效地抑制了電極材料的溶解問(wèn)題。通過(guò)重構(gòu)電解液中的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，不僅顯著提高了FeHCF的循環(huán)穩(wěn)定性，還實(shí)現(xiàn)了與堿性陽(yáng)極的兼容，構(gòu)建了高電壓pH解耦電池。

這一策略為提高水系電池的性能和安全性提供了新的思路，有望推動(dòng)水系電池在大規(guī)模能量存儲(chǔ)領(lǐng)域的應(yīng)用。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Reconfiguring the Hydrogen Networks of Aqueous Electrolyte to Stabilize Iron Hexacyanoferrate for High-Voltage Decoupled Cell

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202400916

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/22/94c0aeb86d/

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