第一作者:Rong Ji
通訊作者:董玉明
通訊單位:江南大學
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有機超分子在光催化生產過氧化氫(H2O2)方面顯示出巨大的前景,但分子內電荷分離效率的限制仍然是一個重要的科學問題。本研究成功設計了一種新型的A-D-A型萘二酰亞胺超分子(SA-NDI),用于高效光催化合成H2O2。該超分子由一個電子豐富的核(naphthalenediimide)和兩個電子不足的單元(aminopyridine)組成,具有強烈的分子內電荷轉移能力。SA-NDI超分子不僅在分子內電荷分離方面表現出色,還具有比D-A型超分子強2.83倍的內部電場,有效加速了電荷分離。
實驗結果顯示,SA-NDI超分子在光催化合成H2O2方面表現出卓越的性能,包括13.7 mm的H2O2積累能力和超過120 h的穩定循環時間。此外,在模擬太陽光照射下,該催化劑展示了1.03%的優越太陽能到化學能轉換效率。
圖文導讀
圖1:相應前體合成水楊酸NDI的合成示意圖
圖2:SA-NDI超分子在光催化合成H2O2方面的性能
圖3:強界面電場促進有效的電荷轉移
圖4:溫滴定量熱法(ITC)測量不同樣品對O2的吸附能力
總結展望
本研究開發的A-D-A型SA-NDI超分子光催化劑在光催化合成H2O2方面取得了顯著的成果,實現了1.37 mM/h-1的H2O2產生速率和1.03%的太陽能到化學能轉換效率。
本研究成果不僅為設計具有高效分子內電荷轉移的有機超分子提供了新思路,也為實現高效能量存儲和轉換提供了潛在的應用前景。通過調節有機分子結構來提高分子內電荷分離效率,有望進一步推動光催化技術在環境治理和清潔能源生產等領域的發展。
文獻信息
標題:Novel A-D-A Type Naphthalenediimide Supramolecule for H2O2 Photosynthesis with Solar-to-Chemical Conversion 1.03%
期刊:Advanced Energy Materials
DOI:10.1002/aenm.202401437
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