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石大/利物浦大學(xué)ACS Catal.: 構(gòu)建Cu/UiO-66-NH2催化劑，實(shí)現(xiàn)等離子體催化CH4氧化合成C2+

在溫和的條件下直接將CH₄和CO₂轉(zhuǎn)化為液體產(chǎn)物為緩解全球環(huán)境危機(jī)和能源短缺問題提供了一種有效的策略。由于其非平衡特性，非熱平衡等離子體(NTP)有助于實(shí)現(xiàn)在環(huán)境條件下CH₄和CO₂活化的發(fā)生。NTP中的高能電子與CH₄和CO₂碰撞，誘導(dǎo)這些氣體分子分解成活性物種(如自由基和激發(fā)物質(zhì))，這些活性物種可以參與各種反應(yīng)，導(dǎo)致生產(chǎn)各種產(chǎn)品。

但是，目前人們對于等離子體催化CH₄和CO₂直接轉(zhuǎn)化為氧化物的反應(yīng)機(jī)理研究較少，因此控制液體選擇性和操縱中間物種仍然是重大挑戰(zhàn)，這限制了環(huán)境條件下CH₄和CO₂轉(zhuǎn)化為液體產(chǎn)物的實(shí)際應(yīng)用。

在介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體反應(yīng)器中，中國石油大學(xué)(華東)吳文婷、吳明鉑和英國利物浦大學(xué)屠昕等設(shè)計(jì)了含有Cu和-NH₂基團(tuán)的MOF催化劑，用于催化CH₄與CO₂在室溫和常壓下轉(zhuǎn)化為液體產(chǎn)物。

性能測試結(jié)果顯示，最優(yōu)的10% Cu/UiO-66-NH₂催化劑上的總液體選擇性達(dá)到53.4%，其中C₂₊液體產(chǎn)物占總液體產(chǎn)物的60.8%。同時(shí)，C₂₊氧化物的分布向乙醇轉(zhuǎn)移，優(yōu)于先前報(bào)道的主要氧化物乙酸。更重要的是，該催化劑具有優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性，即使反應(yīng)時(shí)間延長到240分鐘，CH₄轉(zhuǎn)化率可以穩(wěn)定在23.5%，CO₂轉(zhuǎn)化率可以穩(wěn)定在21.6%。

此外，基于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究人員提出了10% Cu/UiO-66-NH₂表面等離子體協(xié)同促進(jìn)反應(yīng)進(jìn)行的機(jī)制：在等離子體條件下，催化劑的-NH₂基團(tuán)(一個(gè)強(qiáng)的路易斯堿位點(diǎn))促進(jìn)了CO₂的吸附及其隨后活化生成*CO和*COOH中間體。Cu的引入促進(jìn)了*COOH分解為*CO，這更有利于隨后的氫化和C-C偶聯(lián)反應(yīng)生成醇、醛和丙酮；此外，由*COOH產(chǎn)生的高活性*OH物種可以與*CH_x物種反應(yīng)產(chǎn)生更多*CH_xO物種，這有利于通過在Cu位點(diǎn)上的C-C偶聯(lián)進(jìn)一步形成C₂₊液體產(chǎn)物，從而抑制氣體產(chǎn)物(如CO和H₂)的形成。

總的來說，這項(xiàng)工作揭示了在環(huán)境條件下等離子體催化CO₂氧化CH₄過程中的C-C偶聯(lián)和C₂₊液體生產(chǎn)的機(jī)理，對合理設(shè)計(jì)更有效的催化劑具有指導(dǎo)意義，為可持續(xù)燃料和化學(xué)品生產(chǎn)的進(jìn)一步發(fā)展鋪平了道路。

Unveiling the mechanism of plasma-catalyzed oxidation of methane to C₂₊ oxygenates over Cu/UiO-66-NH₂. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c00261

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