第一作者：Jun Wan, Yu Wang, Jiaqing Liu, Ru Song

通訊作者：熊宇杰、Jingxiang Low、付峰、劉琳

通訊單位：中國科學技術大學、延安大學

論文速覽

光催化析氫（H₂）與氧化有機合成的結合為同時生產清潔的H₂燃料和高價值化學品提供了一種極具吸引力的策略，但光生電荷載流子在光催化劑上的緩慢動力學導致光轉換效率低，阻礙了這種技術的廣泛應用。

本文提出了一種通過在Mo團簇修飾的Zn₂In₂S₅光催化劑中引入全空間電場來提高光生電荷載流子定向遷移和分離效率的策略。這種全空間電場由體電場（BEF）和局部表面電場（LSEF）的級聯產生，促進了光生電子從[Zn-S]區域到[In-S]區域，最終到Mo團簇位點的有向遷移，確保了體和表面電荷載流子的有效分離。

Mo修飾的Zn₂In₂S₅光催化劑在優化后實現了34.35 mmol g_cat^-1 h^-1的析氫產率和45.31 mmol g_cat^-1 h^-1的苯甲醛產率，分別比原始的ZnIn₂S₄提高了3.83倍和4.15倍。這些發現為提高光催化性能中的電荷流導向性邁出了重要一步。

圖文導讀

圖1：Mo_1.5-Zn₂In₂S₅的TEM、HRTEM、EDS元素分布圖和STEM圖像

圖2：不同光催化劑的光催化制氫和BAD產率、BAD選擇性

圖3：平均靜電勢分布

圖4：3D表面電位分布和相應的線掃描表面電位分布

圖5：原位EPR光譜

總結展望

本文通過在Mo修飾的Zn₂In₂S₅光催化劑中引入全空間電場，克服了光催化劑中光生電荷載流子動力學緩慢的長期挑戰。通過精確控制Mo團簇在極化Zn₂In₂S₅納米片上的原位生長，實現了體電場和表面Mo團簇的協同效應，促進了光生電荷載流子的有效分離和轉移。

優化后的Mo-Zn₂In₂S₅展示了顯著的光催化活性，實現了高效定向電荷流動和氫氣生產。此外，原位EPR測量和氘標記實驗為BA的直接空穴氧化途徑和氫氣演變的雙質子來源提供了證據。本研究引入了一種開創性的協同策略，利用全空間電場促進光生電荷載流子的分離和轉移，為實現高效率的人工光合作用過程鋪平了道路。

文獻信息

標題：Full-Space Electric Field in Mo-Zn₂In₂S₅ Polarization Photocatalyst for Highly Efficient Oriented Charge Flow and Hydrogen Production

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405060