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冰表面與許多物理和化學(xué)性質(zhì)密切相關(guān)，如融化、凍結(jié)、摩擦、氣體吸收和大氣反應(yīng)。

盡管進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)和理論研究，但由于脆弱的氫鍵網(wǎng)絡(luò)和復(fù)雜的預(yù)融過(guò)程，冰界面的確切原子結(jié)構(gòu)仍然難以捉摸。

在此，來(lái)自北京大學(xué)的田野&徐莉梅&王恩哥&江穎等研究者利用基于一個(gè)一氧化碳功能化的尖端的qPlus的低溫原子力顯微鏡，實(shí)現(xiàn)了六方水冰(冰Ih)的基本(0001)表面結(jié)構(gòu)的原子分辨率成像。相關(guān)論文以題為“Imaging surface structure and premelting of ice Ih with atomic resolution”于2024年05月22日發(fā)表在Nature上。

在傳統(tǒng)的觀點(diǎn)中，晶體冰表面被簡(jiǎn)單地認(rèn)為是一個(gè)從體塊截?cái)嗟钠矫妫瑳](méi)有任何重建。然而，眾所周知，固體表面上的原子傾向于重新排列以最小化表面能。在冰表面是否存在類似的重構(gòu)，以及質(zhì)子的排列順序如何，仍然是難以捉摸的。

此外，冰表面甚至可以在低于整體融化溫度的情況下融化，這與長(zhǎng)期以來(lái)一直存在爭(zhēng)議的所謂預(yù)融化過(guò)程相對(duì)應(yīng)。只有在對(duì)最穩(wěn)定冰表面的微觀性質(zhì)有了清晰認(rèn)識(shí)的基礎(chǔ)上，才能進(jìn)一步探索表面預(yù)融的起源和機(jī)制。

用晶體學(xué)方法很好地測(cè)定了不同相塊狀冰的結(jié)構(gòu)。相比之下，探測(cè)冰表面的要求要高得多，主要依靠表面敏感衍射和光譜技術(shù)，如低能電子衍射、氦原子散射、X射線吸收光譜和和頻產(chǎn)生光譜。即使有一些跡象表明最外層與體結(jié)構(gòu)不同，由于空間分辨率和空間平均效應(yīng)較差，這些方法也無(wú)法解決冰表面和預(yù)熔結(jié)構(gòu)的納米尺度或原子非均勻性。

雖然高分辨率掃描隧道顯微鏡(STM)可以用來(lái)確定少數(shù)層冰膜的形態(tài)和結(jié)構(gòu)，但由于其絕緣性質(zhì)，STM無(wú)法接近大塊冰。非接觸式原子力顯微鏡(AFM)也被應(yīng)用于實(shí)際空間的冰表面探測(cè)。

然而，由于尖端對(duì)脆弱的氫(H)鍵結(jié)構(gòu)的干擾以及難以進(jìn)入近程力區(qū)，在冰面上實(shí)現(xiàn)原子分辨率是具有挑戰(zhàn)性的。有人認(rèn)為，冰表面懸垂的氫鍵可能被短程重建，但冰表面氫鍵網(wǎng)絡(luò)的詳細(xì)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)尚未確定。

近年來(lái)，帶有一氧化碳(CO)功能化尖端的弱微擾qPlus-AFM技術(shù)，已被證明可以成功地以原子分辨率探測(cè)導(dǎo)電表面上的低維水/冰結(jié)構(gòu)，而將其應(yīng)用于完全絕緣的多層冰或塊狀冰則是非常重要的。

在這項(xiàng)工作中，研究者提出了qPlus-AFM技術(shù)來(lái)直接成像六邊形水冰(冰Ih)的表面，這是自然界中最豐富的冰形式。通過(guò)結(jié)合高階靜電和泡利斥力的力成像，明確區(qū)分了水的分子取向和局部四面體結(jié)構(gòu)，這使人們能夠確定最穩(wěn)定的基面(0001)的重建和初始預(yù)熔過(guò)程隨著溫度的升高。

研究者發(fā)現(xiàn)晶體冰-Ih表面由混合Ih和立方(Ic)堆疊納米疇組成，形成周期超結(jié)構(gòu)。密度泛函理論表明，通過(guò)減小懸空氫氧根鍵之間的靜電斥力，這種重構(gòu)表面在理想冰面上保持穩(wěn)定。

此外，研究者觀察到，隨著溫度的升高(高于120開(kāi)爾文)，冰表面逐漸變得無(wú)序，這表明預(yù)融化過(guò)程的開(kāi)始。表面預(yù)熔發(fā)生在Ih和Ic疇之間的缺陷邊界處，可以通過(guò)形成平面局部結(jié)構(gòu)來(lái)促進(jìn)表面預(yù)熔。

這些結(jié)果結(jié)束了長(zhǎng)期以來(lái)關(guān)于冰表面結(jié)構(gòu)的爭(zhēng)論，并揭示了冰預(yù)融的分子起源，這可能導(dǎo)致對(duì)冰物理和化學(xué)理解的范式轉(zhuǎn)變。

圖1 六方冰(0001)表面Ih-和Ic-層疇的邊界結(jié)構(gòu)。

圖2 重建冰表面的周期性上層結(jié)構(gòu)。

圖3 不同冰表面相的形成能與序參量SOH的關(guān)系。

圖4 冰表面預(yù)融化的開(kāi)始。

綜上所述，研究者工作直接可視化了冰表面結(jié)構(gòu)有序-無(wú)序轉(zhuǎn)變的細(xì)節(jié)，為預(yù)融的起源和機(jī)制提供了不同的分子視角。

缺陷Ih和Ic邊界的固有存在以及冰表面的PLSs可能在相變、吸附、表面反應(yīng)以及冰的成核和生長(zhǎng)中起著不可或缺的作用。

此外，本工作所獲得的知識(shí)也有助于理解冰表面準(zhǔn)液體層的形成和結(jié)構(gòu)，為未來(lái)探索冰表面的詳細(xì)相圖提供了機(jī)會(huì)。

【參考文獻(xiàn)】

Hong, J., Tian, Y., Liang, T. et al. Imaging surface structure and premelting of ice Ih with atomic resolution. Nature (2024).

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