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太陽能驅動的雙電子氧還原合成過氧化氫(H₂O₂)是解決當前環境挑戰和能源危機的一條經濟上可行和環境上可持續的途徑。無金屬氮化碳(CN)具有獨特的特性，包括可見光吸收的最佳帶隙、目標反應的良好帶邊位置、環境友善、熱和化學穩定性以及成本效益等而受到人們的關注。

然而，原始CN也具有固有的缺陷，如可見光吸收不足，快速光生載流體復合，以及缺乏有效的活性位點。這些問題導致了不匹配的帶隙，低電子轉移，以及對犧牲劑的依賴，共同導致了不理想的光合成H₂O₂性能。

近日，上海大學王亮、南洋理工大學劉政、雷振東等通過水熱-煅燒串聯合成策略來設計CDs₁₀MCN異質結復合材料。其中，碳量子點(CD)在制備納米薄片異質結的過程中起著Janus的作用。同時，CD作為剝離劑擴大了塊狀納米薄片材料的層間距，誘導形成較薄的納米薄片，這有效地增強了CDs₁₀MCN中的n→π*電子躍遷。

實驗結果表明，合成的CDs₁₀MCN顯著提高了光生電子-空穴對的分離效率，增強了氧的吸附，并促進了反應遵循2e^?ORR途徑。與n→π*電子躍遷較弱的CN相比，CDs₁₀MCN催化劑的H₂O₂產量增加10倍，達到1.48 mmol L^?1；并且，CDs₁₀MCN在0.6 V_RHE的起始電位下，H₂O₂的摩爾選擇性達到80%，

此外，CDs₁₀MCN表現出非凡的穩定性，在連續四個循環中保持其初始水平的催化效率。KPFM和ULFNMR測量顯示，CDs₁₀MCN的電荷密度和電子轉移率較高，且光照對CDs₁₀MCN界面質子傳輸的加速作用。

此外，原位DRIFTS和理論計算表明，CDs₁₀MCN中增強的n→π*激發降低了材料帶隙、促進了快速電荷遷移，以及優化了反應中間體的吸/脫附，進而提高了光催化H₂O₂的活性和選擇性。綜上，該項研究為設計具有n→π*電子躍遷特性的光催化劑提供了范例，為實現H₂O₂的高效和選擇性生成鋪平了道路。

Nitrogen-rich carbon dot-mediated n→π* electronic transition in carbon nitride for superior photocatalytic hydrogen peroxide production. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202402650

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