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電化學二氧化碳還原反應(CO₂RR)通常需要高純度和高壓力的氣態CO₂作為原料，其實現包括能量密集的步驟，如CO₂釋放和壓縮。一個有效的替代方法是直接使用碳酸氫鹽電解槽(BCEs)來整合CO₂捕獲和電化學還原，避免能量密集的步驟。目前，阻礙BCEs中CO₂RR的法拉第效率(FE)的最大挑戰之一是實現有效的CO₂活化，特別是在低CO₂濃度下。提高催化劑位點對CO₂的結合能力可以避免CO₂從催化劑表面解吸，并抑制氫析出反應(HER)，這對于提高FE具有重要意義。

因此，在直接捕獲介質電解中，需要一種策略來調整催化劑對CO₂的吸附能，以實現高效率的轉化。此外，有限的CO₂傳質導致CO₂與催化劑表面之間的碰撞減少，也導致催化劑表面活性CO₂不足。

近日，南京大學朱嘉和王曉君等報告了一個分層策略，整合了分子水平和系統水平的設計，以確保在BCE系統的催化劑上有足夠的活性CO₂。具體而言，在分子水平上，具有較強CO₂結合能力的單原子催化劑(CoPc@CNT)促進了CO₂的活化和轉化；在系統層面上，所設計的BCE裝置采用了陰極電解質橫流策略，這種設計通過兩條不同的流動路徑將HCO₃^?直接引導到膜表面產生CO₂，與依賴HCO₃^?擴散的傳統BCEs相比，顯著增強了傳質。同時，陰極電解質垂直通過陰極電極，不僅消除了催化劑表面的CO₂消耗層，而且進一步促進了CO₂的傳質。

得益于單原子分散的CoPc@CNT催化劑和電解質錯流協同，這種創新的BCE系統在300 mA cm^?2電流密度下的FE_CO超過96.2%，并且FE_CO在100 mA cm^?2的電流密度和150 mL min^-1的流速下穩定超過13小時。反應后催化劑的XRD和拉曼光譜表明，分級BCEs中的CO₂RR并沒有改變催化劑分子本身的分布，系統的穩定性降低是由于流動引起的催化劑從碳布上脫落所致。

此外，與傳統的BCEs和CO₂氣體饋電電解槽相比，該項工作中BCEs的CO₂轉化總能耗分別降低了36.0%和35.3%。綜上，該項工作所設計的分層BCEs在集成的CO₂捕獲和轉換系統中提供了顯著的優勢，這標志著BCEs在有效捕獲廢氣并將其轉化為有價值產品的實際應用方面取得了切實的進展。

Hierarchical design enables sufficient activated CO₂ for efficient electrolysis of bicarbonate to CO. Joule, 2024. DOI: 10.1016/j.joule.2024.04.006

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南大Joule: BCE層次化設計保證足量CO2，促進電解碳酸氫鹽生成CO

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