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浙大「國家高層次青年人才」聯手中科大「優青」,最新Angew!

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第一作者:Zhouxin Luo, Xiao Han, Zhentao Ma
通訊作者:孫文平,趙國強,林岳
通訊單位:浙江大學,中國科學技術大學
論文速覽
強金屬-載體相互作用(SMSI)對于調節金屬物種的性質至關重要,然而由于難以在團簇尺度上構建SMSI,亞納米金屬團簇的SMSI行為仍然未知。
本文通過在超高真空和相對較低的溫度(300°C)下進行退火處理,成功構建了鉑團簇與非晶態二氧化鈦納米片之間的強金屬-載體相互作用(SMSI)。
原位掃描透射電子顯微鏡觀察揭示了SMSI行為的動態重排過程,首次觀察到鉑原子在非晶態二氧化鈦載體結晶過程中的有序化過程,形成了鉑與二氧化鈦之間的外延界面。這種SMSI狀態即使在400°C的氧化環境下也能保持穩定。
進一步研究表明,二氧化鈦向鉑的電子轉移占據了鉑的5d軌道,這是形成SMSI后鉑/二氧化鈦上CO吸附能力消失的原因。這項工作不僅為在團簇尺度構建SMSI開辟了新的途徑,而且對獨特的SMSI行為有了深入的理解,將刺激負載型金屬團簇在催化應用中的發展。
圖文導讀
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圖1:二氧化鈦負載的鉑團簇中獨特的SMSI行為示意圖,以及Ti L23邊X射線吸收近邊結構(XANES)光譜。
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圖2:Pt/TiO2的低倍AC-HAADF-STEM圖像和亞納米Pt團簇的粒徑分布、高倍AC-HAADF-STEM圖像和所選區域的快速傅里葉變換(FFT)圖像。
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圖3:初始狀態Pt/TiO2的高倍AC-HAADF-STEM圖像和所選區域的FFT圖案。
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圖4:Pt/TiO2、Pt/TiO2-V300、Pt/TiO2-V500的Pt 4f X射線光電子能譜(XPS)光譜。
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圖5:N2飽和的0.5M H2SO4溶液中,Pt/TiO2、Pt/TiO2-V300、Pt/TiO2-V500催化劑的電催化HER極化曲線。
總結展望
本研究首次在Pt亞納米團簇和非晶態二氧化鈦納米片之間構建了SMSI,并在300°C的低溫度下通過真空退火處理實現了這一點。與典型的SMSI行為不同,Pt團簇與非晶態二氧化鈦載體之間的SMSI主要涉及界面和Pt團簇內部原子的重排。
隨著溫度的升高,二氧化鈦納米片的結晶化導致Pt原子沿著二氧化鈦晶格逐漸排列,形成了外延界面。Pt團簇的SMSI狀態在高溫氧化條件下顯示出意想不到的高穩定性,與Pt納米粒子和載體之間的可逆SMSI狀態形成鮮明對比。從二氧化鈦到Pt的電子轉移占據了Pt的5d軌道,導致了CO吸附能力的喪失以及HER活性的下降。
總體而言,這項工作為在團簇尺度實現SMSI提供了新思路,并為理解亞納米團簇和載體之間的獨特SMSI行為提供了見解。
文獻信息
標題:Unraveling the Unique Strong Metal-Support Interaction in Titanium Dioxide Supported Platinum Clusters for the Hydrogen Evolution Reaction
期刊:Angewandte Chemie International Edition
DOI:10.1002/anie.202406728

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