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?喬世璋Nat. Nanotech.：過渡金屬/碳納米復(fù)合電催化劑實現(xiàn)高功率鋰||硫電池

Li||S電池具有高的能量密度，但其功率密度較低，限制了其在快充場景中的應(yīng)用。在Li||S電池的硫還原反應(yīng)（SRR）中，電催化劑的活性通常用火山圖表示用以描述特定的熱力學(xué)趨勢。但是，目前缺乏大電流密度下SRR動力學(xué)趨勢的描述方法，從而限制了開發(fā)高功率Li||S電池的可能性。

在此，阿德萊德大學(xué)喬世璋團隊以一系列石墨烯基過渡金屬催化劑為例（Fe、Co、Ni、Cu、Zn），依據(jù)勒夏特列原理首次提出了SRR反應(yīng)的動力學(xué)趨勢。研究發(fā)現(xiàn)：SRR的動力學(xué)隨著催化劑表面多硫化鋰濃度的增加而提升，動力學(xué)電流（J）和多硫化鋰濃度（C）之間對數(shù)比值的一階導(dǎo)數(shù)（dlogJ / dlogC）與充放電速率（V）呈現(xiàn)線性關(guān)系。通過同步輻射X射線吸收光譜測量和分子軌道理論計算，研究證明了催化劑的反鍵軌道占據(jù)率決定了多硫化物的濃度。

因此，可以通過調(diào)節(jié)軌道占據(jù)來改善各種金屬催化劑的SRR反應(yīng)動力學(xué)。同時，利用所建立的動力學(xué)趨勢，該工作設(shè)計了一種納米復(fù)合CoZn/碳催化劑，并將其用于Li||S電池的正極中。相應(yīng)的Li||S電池在高硫面載（5 mg cm^-2）、貧電解液（E/S = 4.8）、高電流密度（8.0 C）的條件下實現(xiàn)穩(wěn)定循環(huán)，體現(xiàn)出超高的功率密度26120 W kg_S^-1，可以使得鋰-硫電池在5分鐘之內(nèi)完成充放電。

圖1. SRR動力學(xué)趨勢的構(gòu)建

總之，該工作研究了Li||S電池的SRR動力學(xué)趨勢，并考慮了勒夏特列原理。作者表明，增加多硫化物濃度有助于更快的SRR動力學(xué)，在此過程中，J和C之間的對數(shù)比的一階導(dǎo)數(shù)隨V單調(diào)增加。因此，可以通過使用催化劑和增加多硫化物濃度來提高SRR動力學(xué)。此外，作者通過原位光譜、基于同步輻射的分析、理論計算和電化學(xué)測量對此進行了驗證。作者證明了多硫化物濃度由催化劑的反鍵軌道占據(jù)確定，通過調(diào)節(jié)催化劑的軌道占據(jù)可以改善SRR動力學(xué)。

基于SRR動力學(xué)趨勢，作者設(shè)計了一個由碳材料和CoZn二元團簇組成的納米復(fù)合電催化劑。該催化劑在高硫負載和低電解質(zhì)條件下，使Li||S扣式電池在8C（即13.4A/gS）的條件下循環(huán)1,000次具有高容量保持率和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。因此，該工作表明，SRR動力學(xué)的基礎(chǔ)研究對設(shè)計各種納米復(fù)合催化劑以實現(xiàn)Li||S電池系統(tǒng)的高功率性能至關(guān)重要。

圖2. 高功率密度鋰-硫電池的性能

Developing high-power Li||S batteries via transition metal/carbon nanocomposite electrocatalyst engineering,?Nature Nanotechnology?2024 DOI: 10.1038/s41565-024-01614-4

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