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基于塑性晶體的固體聚合物電解質在固態鈉金屬（Na⁰）電池中前景廣闊，但其實用性卻受到Na⁰-電解質界面不穩定問題的阻礙且其根本原因仍知之甚少。

在此，加州大學爾灣分校忻獲麟團隊利用基于丁二腈塑性晶體的塑化聚合物電解質模型，揭示了其在Na⁰電池中失效的原因與形成厚而不均勻的固體電解質相（SEI）和須狀Na⁰成核/生長有關。

此外，作者還設計了一種塑化聚合物電解質以控制Na⁰沉積。該工作首次證明，在丁二腈增塑聚合物電解質中引入氟代碳酸乙烯酯（FEC）添加劑，可通過促進具有薄、無定形和富氟SEI的形成以及圓頂狀Na⁰的生長，進而顯著提高Na//Na對稱電池（在0.5 mA cm^-2電流條件下可穩定循環 1,800 小時）和Na//Na₃V₂(PO₄)₃全電池的性能（在室溫下，扣式電池1 C下循環1200 次后，容量保持率為93.0%；軟包電池以C/3循環250 次后，容量保持率為93.1%）。

圖1. Na形核/生長行為和枝晶抑制能力

總之，該工作通過先進的冷凍電鏡實驗揭示了丁二腈增塑聚合物電解質中Na⁰的表面化學和形態演變。結果表明，納米晶須的成核/生長和雙層厚SEl的形成是其快速失效的主要原因。因此，該工作設計了一種新型塑化聚合物電解質，以控制SEl的形成和調控Na⁰納米化/生長。

研究發現，FEC添加劑嵌入電解質可以形成薄的、無定形的、富氟的SEI以及促進圓頂狀Na⁰的生長。基于FEC嵌入聚合物的電解質，在扣式電池和軟包電池中都展示了超穩定的電池性能。因此，該工作對塑化聚合物電解質的失效機制提供了深刻的理解。同時，該研究提供了一種有前景的電解質設計，以解決困擾液體電池和固態電池的相間不穩定性問題。

圖2. 電池性能

Making Plasticized Polymer Electrolytes Stable Against Sodium Metal for High-Energy Solid-State Sodium Batteries,?Angewandte Chemie International Edition?2024 DOI: 10.1002/anie.202319427

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?忻獲麟Angew：塑化聚合物電解質實現高能固態鈉電池

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