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郭再萍院士團(tuán)隊(duì)，再發(fā)EES：-60至60℃寬溫，8000次長循環(huán)！

第一作者：Ruizhi Zhang

通訊作者：郭再萍，Sailin Liu，Qiong Cai

通訊單位：澳大利亞阿德萊德大學(xué)，英國薩里大學(xué)

論文速覽

水系鋅離子電池（AZIB）是電網(wǎng)規(guī)模能量存儲(chǔ)的重要選擇，但它面臨著寄生水相關(guān)反應(yīng)和有限的工作溫度范圍的挑戰(zhàn)。用強(qiáng)溶劑化共溶劑替代Zn²⁺溶劑鞘中的H₂O分子可以有效地抑制水相關(guān)的副反應(yīng)。然而，過度的Zn²⁺?共溶劑相互作用可能導(dǎo)致脫溶劑化活化能（E_a）增大，共溶劑的分解可能引入非離子導(dǎo)電的固體電解質(zhì)界面（SEI）物種。

因此，研究者提出了一種采用二乙二醇二甲醚（G2）作為軟共溶劑的弱溶劑化電解液。

G2具有適度的Gutmann供體數(shù)（19 kcal mol^?1）和低介電常數(shù)（7.4），這減少了溶劑鞘中水的存在并增強(qiáng)了Zn²⁺?陰離子的相互作用。這種電解液實(shí)現(xiàn)了最佳的Ea和在鋅陽極上形成了堅(jiān)固的陰離子衍生SEI（ZnS-ZnSO₃-ZnF₂），允許超過7500小時(shí)的高度可逆的鋅沉積/剝離。

強(qiáng)G2?H₂O相互作用使G2能夠結(jié)合自由H₂O并重構(gòu)氫鍵網(wǎng)絡(luò)，這防止了水的分解并拓寬了電解液的工作溫度范圍（?60°C至60°C）。Zn//KV₁₂O_30?y·nH₂O（KVOH）全電池在室溫下5.0 A g^?1的8000個(gè)循環(huán)后提供了91.2%的高容量保持率。

它還在?45°C的4000個(gè)循環(huán)（0.1 A g^?1）和60°C的1200個(gè)循環(huán)（5.0 A g^?1）分別實(shí)現(xiàn)了82.9%和86.5%的容量保持率。這項(xiàng)工作優(yōu)化了AZIBs的界面化學(xué)和溫度適應(yīng)性，為設(shè)計(jì)實(shí)際應(yīng)用的弱溶劑化水系電解液提供了指導(dǎo)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：在稀水系電解液、強(qiáng)溶劑化電解液和弱溶劑化電解液中，鋅離子的溶劑化結(jié)構(gòu)和電化學(xué)過程。

圖2：通過FTIR、拉曼和核磁共振（NMR）光譜技術(shù)，展示隨著G2體積比增加，電解液的溶劑化結(jié)構(gòu)的變化。

圖3：不同溫度下電解液的結(jié)構(gòu)演變，以及60%G2電解液在-60°C下保持液態(tài)的能力。

圖4：不同電解液中鋅離子的沉積/剝離行為。

圖5：通過掃描電子顯微鏡（SEM）和激光共聚焦顯微鏡，展示了不同電解液中循環(huán)鋅陽極的表面形貌變化。

圖6：在不同溫度下，使用60%G2電解液的Zn//KVOH電池的電化學(xué)性能。

總結(jié)展望

本文通過設(shè)計(jì)一種新型的弱溶劑化水系混合電解液，顯著提高了AZIBs的電化學(xué)性能和溫度適應(yīng)性。通過精確控制電解液中的相互作用，實(shí)現(xiàn)了鋅離子的高度可逆沉積/剝離，有效抑制了鋅枝晶的生長和副反應(yīng)。

此外，電解液的非易燃性和在寬溫度范圍內(nèi)的穩(wěn)定性，使其在電網(wǎng)規(guī)模能量存儲(chǔ)應(yīng)用中具有潛在的應(yīng)用前景。這項(xiàng)工作不僅為AZIBs的實(shí)際應(yīng)用提供了有價(jià)值的見解，也為未來電解液設(shè)計(jì)提供了新的方向。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Weakly solvating aqueous-based electrolyte facilitated by a soft co-solvent for extreme temperature operations of zinc-ion batteries

期刊：Energy & Environmental Science

DOI：10.1039/D4EE00942H

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