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第一作者：Shuoqing Zhao

通訊作者：郭少軍

通訊單位：北京大學

郭少軍， 博士、長聘教授、北京大學博雅特聘教授、國家杰出青年基金獲得者、國家重點研發計劃首席科學家、英國皇家化學會會士；吉林大學學士、中科院應化所博士、布朗大學博士后、美國阿拉莫斯國家實驗室奧本海默杰出學者；全球頂尖前10萬科學家（世界前800）。

論文速覽

本論文針對鉀離子電池（PIBs）中正極電解質界面（CEI）的重要性進行了研究。作者發現，相比固體電解質界面（SEI），CEI在可充電池的可逆性中起著至關重要的作用，但往往受到較少關注。傳統的弱溶劑化電解液（WSE）雖然有利于形成堅固的SEI，但會導致過多的自由溶劑和厚CEI，從而在高工作電壓下不利于界面穩定性。因此，本研究提出了一種高溶劑化電解液（HSE），通過生成穩定的三元復合物來固定自由溶劑，并促進均勻超薄CEI的生長，從而提高PIBs的電化學性能。

通過飛行時間二次離子質譜（TOF-SIMS）和冷凍透射電子顯微鏡（cryo-TEM）技術，揭示了特意配位的復合物是形成機械穩定和富含無機物CEI的關鍵，這對于高性能PIBs具有優越的擴散動力學。結合K_0.5MnO₂正極和軟碳（SC）負極，實現了高能量密度（202.3 Wh kg^-1）和出色的循環壽命（500次循環后92.5%的容量保持率），為PIBs設定了新的性能基準。

圖文導讀

圖1：0.8 M KPF₆/EC-DEC、1 M KFSI/TMP和3 M KFSI/TMP三種電解液的配位環境。

圖2：三種電解液中KMO正極的電化學性能。

圖3：不同電解液中循環電極的CEI形態和化學組成。

圖4：循環電極的CEI化學組成和微觀結構。

圖5：3 M KFSI/TMP電解液的SC||KMO全電池電化學性能。

總結展望

本研究通過設計高溶劑化電解液（HSE），成功實現了在鉀離子電池中形成機械穩定且富含無機物的CEI。這種電解液通過優化的配位環境，將K⁺-溶劑配位轉變為K⁺-TMP-FSI-復合物，有利于強陽離子/陰離子相互作用，減少了溶劑分子的自由度。

這種優化的CEI不僅提高了K⁺的擴散動力學，還抑制了CEI的溶解，顯著提升了電池的循環穩定性和能量密度。這項工作為鉀離子電池的界面工程提供了新的策略，并為未來高性能能量存儲系統的發展奠定了基礎。

文獻信息

標題：Highly-solvating electrolyte enables mechanically stable and inorganic-rich cathode electrolyte interphase for high-performing potassium-ion batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405184

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