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?北化工/大工ACS Catal.: 碳封閉效應(yīng)阻止Bi催化劑溶解，高效穩(wěn)定電催化CO2轉(zhuǎn)化

在Bi基催化劑上直接電催化CO₂生產(chǎn)甲酸鹽為利用可再生電力生產(chǎn)重要化學(xué)品提供了一條有前途的途徑。然而，受電化學(xué)條件下催化劑結(jié)構(gòu)和狀態(tài)不穩(wěn)定的限制，電還原制甲酸鹽仍然面臨著活性和穩(wěn)定性之間的權(quán)衡，特別是在高電流密度下。有研究報(bào)道，具有sp³碳缺陷的sp²碳骨架與Bi催化劑偶聯(lián)時(shí)，它們能夠允許CO₂反應(yīng)分子穿梭或擴(kuò)散通過(guò)碳層的邊界進(jìn)入金屬活性中心，并且在一定程度上阻止H₂O分子在碳層內(nèi)的擴(kuò)散，從而抑制析氫副反應(yīng)。

同時(shí)，具有獨(dú)特sp²/sp³碳界面碳材料的引入將抑制Bi金屬的降解，提高催化劑的穩(wěn)定性。基于以上結(jié)果，深入研究缺陷碳(DC)賦予金屬納米材料高穩(wěn)定性的根源，洞察穩(wěn)定金屬催化劑的精確設(shè)計(jì)策略，將促進(jìn)電催化CO₂系統(tǒng)的進(jìn)一步發(fā)展。

近日，北京化工大學(xué)邱介山和大連理工大學(xué)于暢等在Bi催化劑上構(gòu)建了一個(gè)sp²/sp³雜化結(jié)構(gòu)的親CO₂的DC(Bi-DC)，其中具有sp³雜化缺陷的碳對(duì)CO₂分子具有特殊的篩選作用，并能抑制活性物質(zhì)Bi在CO₂電還原過(guò)程中的降解和結(jié)構(gòu)變化，最終實(shí)現(xiàn)了高活性和穩(wěn)定產(chǎn)生甲酸鹽。

具體而言，原位形成的交聯(lián)DC提供了骨架支撐作用，并在熱解過(guò)程中誘導(dǎo)了Bi物種的原位相變，其中前驅(qū)體中的Bi₂O₃物種被還原為金屬Bi，熔融態(tài)的Bi從二維(2D)片重構(gòu)為零維(0D)納米顆粒，使Bi反應(yīng)物種能夠有效分散。同時(shí)，缺陷碳的過(guò)濾作用以及特殊的CO₂親疏水界面加速了反應(yīng)物CO₂的擴(kuò)散。此外，H₂O在本體電解質(zhì)中保持了高度有序的氫鍵網(wǎng)絡(luò)，競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)(HER)難以發(fā)生。

空間尺度上的直流定向約束效應(yīng)保證了Bi在CO₂RR過(guò)程中能保持初始的活性結(jié)構(gòu)，阻止了活性物質(zhì)的降解和溶解，使得該催化劑在?250 mA cm^-2條件下穩(wěn)定電解約20 h。同時(shí)，在近中性電解質(zhì)(1 M KHCO₃)中，在?0.86 V下的甲酸法拉第效率高達(dá)97.2%，在?1.46 V下的甲酸部分電流密度為?378 mA cm^-2，超過(guò)了大多數(shù)文獻(xiàn)報(bào)道的Bi基材料，甚至與強(qiáng)堿體系中CO₂轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的活性相當(dāng)。

此外，裝有Bi-DC催化劑的膜電極組體(MEA)電解槽具有高活性(0.4 A)、高選擇性(法拉第效率為88.7%)和優(yōu)良的穩(wěn)定性(120 h)，并且在放大的電解槽(25 cm²)中在5 A電流下穩(wěn)定運(yùn)行。綜上，碳封閉效應(yīng)增強(qiáng)了Bi-DC在電化學(xué)條件下的穩(wěn)定性，促進(jìn)了其原有結(jié)構(gòu)的維持，并具有良好的穩(wěn)定性，這為設(shè)計(jì)高活性和穩(wěn)定性的電催化劑供了新策略。

Beyond leverage in activity and stability toward CO₂ electroreduction to formate over a bismuth catalyst. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01519

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