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中大Nature子刊：合金負(fù)極的分層鋰電化學(xué)用于高能鋰金屬電池

開發(fā)超薄鋰金屬負(fù)極對(duì)于高能量密度電池的發(fā)展至關(guān)重要，但由于鋰的可加工性差及不可控的鋰沉積/剝離行為和不穩(wěn)定的鋰/電解質(zhì)界面，鋰金屬負(fù)極的發(fā)展受到了嚴(yán)重的困擾。

在此，中山大學(xué)盧俠團(tuán)隊(duì)為高能量密度鋰金屬電池制備了厚度/容量可調(diào)的薄合金型Li/LiZn@Cu負(fù)極。其中Li/LiZn@Cu負(fù)極中形成的親鋰LiZn合金可以有效調(diào)節(jié)Li沉積/剝離并穩(wěn)定Li/電解質(zhì)界面，從而實(shí)現(xiàn)分層的Li電化學(xué)。

具體而言：充電初期，Li/LiZn@Cu負(fù)極首先充當(dāng)均勻鋰提取的鋰源；充電末期，LiZn納米結(jié)構(gòu)的脫合金進(jìn)一步補(bǔ)充了Li的脫出起到了電池循環(huán)過(guò)程中Li的補(bǔ)償作用。放電時(shí)，LiZn合金形成進(jìn)而實(shí)現(xiàn)均勻Li沉積。

圖1. Li/LiZn@Cu負(fù)極上的鋰沉積/剝離行為

總之，該工作通過(guò)簡(jiǎn)單的方法成功制備了大尺寸（>100 cm²）和可調(diào)厚度/容量（5-48 μm Li/LiZn，0.89-8.7 mAh cm^-2）的薄Li/LiZn@Cu負(fù)極。受益于LiZn合金，薄Li/LiZn@Cu負(fù)極表現(xiàn)出均勻且豐富的表面功能位點(diǎn)，可提供分層Li電化學(xué)來(lái)調(diào)節(jié)無(wú)枝晶和堅(jiān)固的Li/電解質(zhì)界面。

結(jié)果顯示，Li/LiZn@Cu負(fù)極不僅在對(duì)稱電池中0.5 mA cm^-2/1 mAh cm^-2下表現(xiàn)出超過(guò)1200小時(shí)的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。與LFP正極配對(duì)時(shí)，在合適的N/P下實(shí)現(xiàn)了230次的循環(huán)壽命。此外，在基于貧電解質(zhì)（1.83 g Ah^-1）、低N/ P比（1.35）、更薄的Li/LiZn@Cu負(fù)極和雙面LCO正極（36.6 mg cm^-2）的軟包電池中獲得了284.0 Wh kg^-1的高能量密度。因此，該種薄金屬鋰負(fù)極合金技術(shù)為未來(lái)高性能、高能量密度的電池提供了可行且有前景的方案。

圖2. Li@Cu和 Li/LiZn@Cu全電池的電化學(xué)性能

Hierarchical Li electrochemistry using alloy-type anode for high-energy-density Li metal batteries,?Nature Communications?2024 DOI: 10.1038/s41467-024-45613-4

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中大Nature子刊：合金負(fù)極的分層鋰電化學(xué)用于高能鋰金屬電池

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