第一作者：Rong Ji

通訊作者：董玉明

通訊單位：江南大學(xué)

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有機超分子在光催化生產(chǎn)過氧化氫（H₂O₂）方面顯示出巨大的前景，但分子內(nèi)電荷分離效率的限制仍然是一個重要的科學(xué)問題。本研究成功設(shè)計了一種新型的A-D-A型萘二酰亞胺超分子（SA-NDI），用于高效光催化合成H₂O₂。該超分子由一個電子豐富的核(naphthalenediimide)和兩個電子不足的單元(aminopyridine)組成，具有強烈的分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移能力。SA-NDI超分子不僅在分子內(nèi)電荷分離方面表現(xiàn)出色，還具有比D-A型超分子強2.83倍的內(nèi)部電場，有效加速了電荷分離。

實驗結(jié)果顯示，SA-NDI超分子在光催化合成H₂O₂方面表現(xiàn)出卓越的性能，包括13.7 mm的H₂O₂積累能力和超過120 h的穩(wěn)定循環(huán)時間。此外，在模擬太陽光照射下，該催化劑展示了1.03%的優(yōu)越太陽能到化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率。

圖文導(dǎo)讀

圖1：相應(yīng)前體合成水楊酸NDI的合成示意圖

圖2：SA-NDI超分子在光催化合成H₂O₂方面的性能

圖3：強界面電場促進有效的電荷轉(zhuǎn)移

圖4：溫滴定量熱法(ITC)測量不同樣品對O₂的吸附能力

總結(jié)展望

本研究開發(fā)的A-D-A型SA-NDI超分子光催化劑在光催化合成H₂O₂方面取得了顯著的成果，實現(xiàn)了1.37 mM/h^-1的H₂O₂產(chǎn)生速率和1.03%的太陽能到化學(xué)能轉(zhuǎn)換效率。

本研究成果不僅為設(shè)計具有高效分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的有機超分子提供了新思路，也為實現(xiàn)高效能量存儲和轉(zhuǎn)換提供了潛在的應(yīng)用前景。通過調(diào)節(jié)有機分子結(jié)構(gòu)來提高分子內(nèi)電荷分離效率，有望進一步推動光催化技術(shù)在環(huán)境治理和清潔能源生產(chǎn)等領(lǐng)域的發(fā)展。

文獻信息

標題：Novel A-D-A Type Naphthalenediimide Supramolecule for H₂O₂ Photosynthesis with Solar-to-Chemical Conversion 1.03%

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202401437