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北京大學(xué)「國(guó)家杰青」郭少軍團(tuán)隊(duì)，最新AM！

第一作者：Shuoqing Zhao

通訊作者：郭少軍

通訊單位：北京大學(xué)

郭少軍， 博士、長(zhǎng)聘教授、北京大學(xué)博雅特聘教授、國(guó)家杰出青年基金獲得者、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃首席科學(xué)家、英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士；吉林大學(xué)學(xué)士、中科院應(yīng)化所博士、布朗大學(xué)博士后、美國(guó)阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室奧本海默杰出學(xué)者；全球頂尖前10萬科學(xué)家（世界前800）。

論文速覽

本論文針對(duì)鉀離子電池（PIBs）中正極電解質(zhì)界面（CEI）的重要性進(jìn)行了研究。作者發(fā)現(xiàn)，相比固體電解質(zhì)界面（SEI），CEI在可充電池的可逆性中起著至關(guān)重要的作用，但往往受到較少關(guān)注。傳統(tǒng)的弱溶劑化電解液（WSE）雖然有利于形成堅(jiān)固的SEI，但會(huì)導(dǎo)致過多的自由溶劑和厚CEI，從而在高工作電壓下不利于界面穩(wěn)定性。因此，本研究提出了一種高溶劑化電解液（HSE），通過生成穩(wěn)定的三元復(fù)合物來固定自由溶劑，并促進(jìn)均勻超薄CEI的生長(zhǎng)，從而提高PIBs的電化學(xué)性能。

通過飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）和冷凍透射電子顯微鏡（cryo-TEM）技術(shù)，揭示了特意配位的復(fù)合物是形成機(jī)械穩(wěn)定和富含無機(jī)物CEI的關(guān)鍵，這對(duì)于高性能PIBs具有優(yōu)越的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)。結(jié)合K_0.5MnO₂正極和軟碳（SC）負(fù)極，實(shí)現(xiàn)了高能量密度（202.3 Wh kg^-1）和出色的循環(huán)壽命（500次循環(huán)后92.5%的容量保持率），為PIBs設(shè)定了新的性能基準(zhǔn)。

圖文導(dǎo)讀

圖1：0.8 M KPF₆/EC-DEC、1 M KFSI/TMP和3 M KFSI/TMP三種電解液的配位環(huán)境。

圖2：三種電解液中KMO正極的電化學(xué)性能。

圖3：不同電解液中循環(huán)電極的CEI形態(tài)和化學(xué)組成。

圖4：循環(huán)電極的CEI化學(xué)組成和微觀結(jié)構(gòu)。

圖5：3 M KFSI/TMP電解液的SC||KMO全電池電化學(xué)性能。

總結(jié)展望

本研究通過設(shè)計(jì)高溶劑化電解液（HSE），成功實(shí)現(xiàn)了在鉀離子電池中形成機(jī)械穩(wěn)定且富含無機(jī)物的CEI。這種電解液通過優(yōu)化的配位環(huán)境，將K⁺-溶劑配位轉(zhuǎn)變?yōu)镵⁺-TMP-FSI-復(fù)合物，有利于強(qiáng)陽離子/陰離子相互作用，減少了溶劑分子的自由度。

這種優(yōu)化的CEI不僅提高了K⁺的擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)，還抑制了CEI的溶解，顯著提升了電池的循環(huán)穩(wěn)定性和能量密度。這項(xiàng)工作為鉀離子電池的界面工程提供了新的策略，并為未來高性能能量存儲(chǔ)系統(tǒng)的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Highly-solvating electrolyte enables mechanically stable and inorganic-rich cathode electrolyte interphase for high-performing potassium-ion batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405184

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/26/c918fcfad0/

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