第一作者:Yue Zhai通訊作者:楊全紅,吳士超通訊單位:天津大學楊全紅,男,博士,第十四屆全國政協委員,天津大學化工學院教授,博士生導師。國家杰出青年科學基金獲得者、教育部“長江學者”特聘教授、中組部“萬人計劃”領軍人才、國務院政府津貼獲得者、創新人才推進計劃“中青年科技創新領軍人才”?、獲英國碳素學會“The Brian Kelly Award”(2004)。從事碳功能納米材料和新型儲能器件研究,獲國家技術發明二等獎(2017)、天津市自然科學獎一等獎(2013,第一完成人)和天津市科技進步獎一等獎(2012,第二完成人)。論文速覽固體電解質界面(SEIs)旨在保護大容量陽極,這些陽極會遭受嚴重的體積變化和快速降解。先前提出的有效SEI具有高強度但不粘,這導致蛋黃殼結構將剛性SEI與陽極分離,以適應體積變化。矛盾的是,界面空隙演化的電化學機械脆弱性成為固有缺陷。本論文提出了一種新型的固體電解質界面(SEI)設計原則,強調了彈性和粘附性對于高性能陽極的重要性。研究團隊開發了一種具有彈性和粘附性的SEI(re-ad-SEI),并將其集成到共軛表面雙層結構中。這種re-ad-SEI及其保護的顆粒在循環過程中表現出卓越的穩定性,幾乎不出現SEI增厚和顆粒粉碎。更重要的是,動態結合的完整SEI-陽極界面能夠實現高效的離子傳輸,并為陽極的結構完整性提供獨特的機械限制效果。在微尺寸硅陽極中,展示了高庫侖效率(>99.8%)、出色的循環穩定性(500個循環)和卓越的倍率性能。圖文導讀圖1:不同SEI設計原則的分類和特性。圖2:通過在SiOx顆粒上復合內部石墨化碳層和外部共軛導電聚合物(CP)層來構建re-ad-SEI的策略。圖3:SiOx@C?CP陽極與傳統SiOx@C陽極的電化學性能。圖4:re-ad-SEI和re-ab-SEI的組成和結構。圖5:re-ad-SEI和re-ab-SEI在循環后的活性材料界面特征和模量分析,以及通過電化學阻抗譜(EIS)分析陽極的阻抗演變。圖6:re-ad-SEI和re-ab-SEI系統內部結構和應力分布的差異。總結展望本研究提出的re-ad-SEI設計理念為高容量陽極的保護提供了新的策略。通過集成具有高彈性和粘附性的SEI,實現了對硅基陽極在循環過程中的有效保護,顯著提高了電池的循環穩定性和倍率性能。這一策略不僅適用于SiOx微顆粒,也適用于其他硅基陽極材料,為實現高能量密度鋰離子電池的商業化提供了重要的技術支撐。未來的工作將進一步優化SEI的組成和結構,以滿足更高性能電池的需求。文獻信息標題:Both Resilience and Adhesivity Define Solid Electrolyte Interphases for a High Performance Anode期刊:Journal of the American Chemical SocietyDOI:10.1021/jacs.4c02115