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第一作者：Reginaldo J. Gomes

通訊作者：Chibueze V. Amanchukwu

通訊單位：芝加哥大學(xué)

論文速覽

電化學(xué)二氧化碳還原（CO₂R）可以提供一種生產(chǎn)燃料和化學(xué)品的可持續(xù)路線；然而，CO₂R的選擇性經(jīng)常受到競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)（HER）的損害，即使對(duì)于低濃度的水也是如此。

本文研究了在非水環(huán)境中，通過(guò)調(diào)控水分子的氫鍵作用，來(lái)控制其在電化學(xué)轉(zhuǎn)化中的活性，特別是針對(duì)二氧化碳還原（CO₂R）和析氫反應(yīng)（HER）。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，通過(guò)在一系列非質(zhì)子溶劑中調(diào)控水的溶解和動(dòng)態(tài)，可以調(diào)節(jié)HER的活性和CO₂R的選擇性。研究表明，將水限制在強(qiáng)氫鍵網(wǎng)絡(luò)中，可將其起始電位延長(zhǎng)近1 V。

此外，使用金催化劑，在高達(dá)3 M的水濃度下，實(shí)現(xiàn)了近100%的CO法拉第效率。在溫和酸性條件下，使用Zn基催化劑，可在長(zhǎng)期電解過(guò)程中保持接近100%的法拉第效率，同時(shí)避免碳酸鹽損失。本工作提供了控制水的反應(yīng)性的見(jiàn)解，并揭示了指導(dǎo)電解液設(shè)計(jì)的重要電化學(xué)轉(zhuǎn)化的描述符。

圖文導(dǎo)讀

圖1：有機(jī)介質(zhì)中的水形態(tài)。

圖2：水的聚集和動(dòng)力學(xué)。

圖3：水溶劑化對(duì)HER的影響。

圖4：加水對(duì)CO2R的影響。

圖5：水溶劑化對(duì)動(dòng)力學(xué)的影響。

圖6：酸性條件下的電化學(xué)性能。

總結(jié)展望

本研究通過(guò)調(diào)控非質(zhì)子溶劑中水分子的氫鍵作用，實(shí)現(xiàn)了對(duì)HER和CO₂R活性及選擇性的調(diào)控。研究結(jié)果表明，通過(guò)選擇具有高供體數(shù)的溶劑，可以形成強(qiáng)水HB網(wǎng)絡(luò)，從而增加水分子間的HB壽命，并降低HER的起始電位。

此外，通過(guò)優(yōu)化溶劑選擇，可在酸性非水環(huán)境中實(shí)現(xiàn)高達(dá)100%的CO選擇性，同時(shí)避免碳酸鹽的損失。這些發(fā)現(xiàn)不僅為設(shè)計(jì)新型電解液提供了理論基礎(chǔ)，也為實(shí)現(xiàn)高效、選擇性的電化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng)提供了新策略。未來(lái)的研究可以進(jìn)一步探索不同溶劑對(duì)水分子行為的調(diào)控機(jī)制，以及這些機(jī)制在其他電化學(xué)過(guò)程中的應(yīng)用潛力。

文獻(xiàn)信息

標(biāo)題：Modulating water hydrogen bonding within a non-aqueous environment controls its reactivity in electrochemical transformations

期刊：Nature Catalysis

DOI：10.1038/s41929-024-01162-z

原創(chuàng)文章，作者：wang，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/27/7eaa48799d/

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