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研究背景

自旋-光子界面是量子通信和傳感領域的關鍵技術。然而，室溫下具有量子相干自旋的固態系統極為罕見，這限制了量子網絡和傳感器的發展。六方氮化硼（hBN）等層狀材料因其天然的缺陷結構和可控性受到了關注。

在過去，盡管已經觀察到了一些自旋特征，但通常限于集合水平，而且缺乏明確的自旋-光子界面。此外，尚未實現在環境條件下對這些單光子發射缺陷的自旋相干控制，這是實現量子網絡和傳感器的關鍵一步。

成果簡介

為了解決這一挑戰，劍橋大學卡文迪許實驗室Hannah L. Stern和Mete Atatüre教授等人在Nature Materials期刊上發表了題為“A quantum coherent spin in hexagonal boron nitride at ambient conditions”的最新論文。他們進行了角度分辨的磁光測量和微波干涉實驗，發現了這些缺陷的自旋三重態基態結構，并成功實現了在環境條件下的自旋相干控制。這一結果為實現具有室溫自旋相干性的量子網絡和傳感器提供了新的途徑。

圖文解讀

作者通過金屬有機氣相外延法生長多層hBN，使用碳前驅體和氨作為原料。實驗結果顯示，這種方法產生了與碳相關的單光子發射和自旋活性缺陷。圖1a展示了在532 nm激光照射下的hBN材料的PL共焦圖像，顯示了單個缺陷的ODMR譜，未施加外加磁場且在室溫下。ODMR信號顯示出強烈的對比度，顯示了兩個明顯的共振峰，分別位于1.87 GHz和1.99 GHz。為了確定自旋多重度，作者進行了向量磁場依賴的ODMR測量，并確認了缺陷z軸位于hBN層平面內?；谀M，確定了缺陷的自旋哈密頓量，其零場分裂參數為1.959 GHz和59 MHz。作者還測量了25個缺陷的D和E值的統計分布，并得出了與先前發現的自旋共振不同的長自旋弛豫時間。最后，作者展示了單個缺陷的二階強度相關測量。綜上，圖1提供了關于hBN缺陷自旋結構和特性的詳細信息，為量子信息處理提供了潛在的新平臺。

圖1：基態自旋三重態。

圖2展示了自旋拉比振蕩實驗的數據。作者使用了單個hBN缺陷進行了拉比振蕩測量，以探究在不同微波功率下的自旋相干性。圖2a顯示了通過改變共振微波脈沖的持續時間來觀察拉比振蕩，并且發現這些振蕩可以持續超過一微秒，表現出了優異的自旋相干性。圖2b進一步展示了自旋拉比振蕩的質量因子隨拉比頻率變化的關系，發現在一定范圍內，質量因子呈線性增加，這是自旋豐富環境的典型特征。接下來，作者進行了拉姆齊干涉實驗，以獲取單個缺陷的本征不均勻去相干時間（）。在圖2c中，展示了對不同失諧Δ值的拉姆齊測量，作者發現的集體值為106(12) ns，這與未飽和ODMR譜的線寬相一致，進一步驗證了單個缺陷的自旋相干性。圖2展示了在環境條件下單個hBN缺陷的自旋相干性和保護的重要結果

圖2. 自旋相干性和保護。

在圖3中，作者通過基本多脈沖動態解耦協議進行了更深入的實驗，以進一步探究自旋相干性。圖3a展示了自旋回波測量的結果，使用了不同數量的重聚脈沖，作者發現加入額外的重聚脈沖可以顯著延長自旋相干時間。此外，作者還研究了自旋相干時間隨重聚脈沖數量變化的關系，發現通過增加重聚脈沖數量，自旋相干時間可以進一步延長，最終達到1.08(4) μs。圖3b中的橙色曲線是對自旋相干時間隨重聚脈沖數量的冪律擬合，揭示了TDD的縮放規律。這些發現不僅有助于作者更深入地理解固態自旋系統的行為，還為量子信息處理和量子傳感器等領域的應用提供了重要的實驗基礎。

圖3. 動力解耦下自旋相干性的縮放。

為了深入了解缺陷的化學結構和超精細耦合的性質，作者對 hBN 中的 υ1 共振進行了研究。圖4a展示了在未施加磁場且在飽和以下條件下進行的拉比振蕩圖譜，顯示出多峰結構。進一步的線剖面分析（圖4b）揭示了兩個峰之間約10兆赫的間隔，與未飽和 ODMR 線寬和 1/2Ω 值相符。隨后，作者在不同磁場定向下進行了未飽和 ODMR 光譜和拉比振蕩測量（圖4c、d），觀察到不同的磁場條件下，ODMR 譜線寬和拉比振蕩的去相干速度變化。在較低的磁場下，ODMR 譜顯示出復雜的結構，而增加磁場會導致譜線變寬。此外，當磁場垂直于缺陷 z 軸時，ODMR 譜保持窄且不對稱，而平行于缺陷 z 軸時，則顯示出對稱和結構化的特征。通過與理論計算的譜圖相對比，作者確認了 S=1 中心自旋與兩個不同核自旋之間的超精細耦合模型，這一模型能夠解釋譜圖的磁場幅度和方向依賴性。這些發現為理論研究提供了重要線索，以揭示基于碳的自旋三重態缺陷的微觀結構。

圖4. ODMR譜中的超精細結構特征。

研究結論

本研究展示了在層狀材料中存在的可光調諧 S=1 缺陷與近鄰核自旋之間的量子相互作用，這為量子技術的發展提供了重要的科學啟示。這一發現為實現量子網絡和量子傳感器提供了巨大的潛力。在量子網絡方面，這種系統可以在環境操作條件下實現量子中繼器硬件的可擴展性，并且其在光學質量方面的靈活性有望通過集成量子光子系統來實現。而在量子傳感方面，這一發現為實現納米尺度的量子傳感器提供了一種獨特且靈活的方法，而且這些缺陷距離任何表面都非常接近，突顯了其在納米尺度傳感方面的潛力。此外，對于量子計算中的長壽命量子寄存器的實現，這些近鄰核自旋提供了重要的機會，為大規模量子架構的發展鋪平了道路。因此，這項研究為未來量子技術的發展提供了重要的科學基礎和技術平臺。

文獻信息

Stern, H.L., M. Gilardoni, C., Gu, Q. et al. A quantum coherent spin in hexagonal boron nitride at ambient conditions. Nat. Mater. (2024).

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