光催化CO2轉化為高附加值的燃料是推動全球環境和能源可持續發展的重要途徑。無金屬氮化碳(CN)聚合物以其優異的熱穩定性和化學穩定性、易于生產和適當的帶隙等特點,已成為太陽能驅動轉化反應的有前途的光催化劑。然而,塊體CN存在比表面積低、可見光利用率不理想,以及光生電荷快速復合等缺陷,阻礙了其實際應用。形態工程,特別是從塊體到納米片的轉化,通過減少光生電荷到催化表面的轉移距離被證明是有利的。此外,異質結的構建在促進空間域內的電荷分離,從而提高整體光催化性能方面顯示出巨大的潛力。重要的是,異質結界面上的內置電場(也稱為界面電場)有效地解決了光吸收和氧化還原電位之間的熱力學矛盾所帶來的內在挑戰。基于此,上海大學王亮、南洋理工大學劉政和雷振東等報道了一種兩步水熱-煅燒串聯合成策略,將碳量子點(CQD)引入CN中,形成超薄的CQD/CN納米片,并將其用作光催化CO2還原的有效催化劑。這種方法確保了異質結的形成,并且所得的材料具有小的厚度、大的表面積和高的結晶度。同時,CQD的引入導致了CN的結構重構,使得催化劑表面暴露出豐富的內置電場。這種結構轉變賦予了CQD/CN優越的光學特性、有效抑制了光生電荷重組和顯著提高了電子交換效率,有利于加速光催化還原過程。基于原位KPFM表征和計算的功函數,可以證實這種界面電場作為一種強大的驅動力,使得CN的CB處的光生電子與CQD的VB處的空穴的快速結合,導致在CQD中發生光電子的定向積累,通過界面電場進行微調,最終驅動有效的CO2還原過程。性能測試結果顯示,CQD/CN光催化劑在光照下2.5小時后的平均CO產量為120 μmol g-1,選擇性為92.8%,優于純的CN光催化劑。此外,CQD/CN還顯示出優異的光催化穩定性,其在連續光反應10小時過程中而沒有表現出明顯的活性衰減。綜上,該項工作證實了CQD與非金屬CN材料集成對性能提升的可行性,也為大多數光催化劑的修飾改性提供了一條創新途徑。Engineering built-in electric field microenvironment of CQDs/g-C3N4 heterojunction for efficient photocatalytic CO2 reduction. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202403607