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?南開/溫大PNAS：陰離子-Na+配位化學(xué)的調(diào)控助力低溫鈉離子電池

隨著對(duì)儲(chǔ)能系統(tǒng)的需求越來越嚴(yán)格，在低溫下進(jìn)行高性能鈉存儲(chǔ)變得迫切。然而，緩慢的界面動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致了容量損失的加劇，這源于界面Na⁺的去溶劑化。

在此，南開大學(xué)李福軍，溫州大學(xué)侴術(shù)雷、李林等人將具有超高供電子的全氟化陰離子–三氟乙酸鹽（TFA-）引入以二聚體（G2）為基質(zhì)的電解質(zhì)中，從而在寬溫度范圍內(nèi)獲得陰離子強(qiáng)化溶質(zhì)。

與在 1.0 M NaPF6-G2 中相比，TFA- 陰離子和占據(jù)內(nèi)鞘的 G2 分子減少的獨(dú)特溶劑化結(jié)構(gòu)加速了 Na 的去溶劑化，使其在 -20 ℃ 以上和 -20 ℃ 以下的去溶劑化能分別從 4.16 kJ mol^-1 和 24.74 kJ moL^-1 降至 3.49 kJ mol^-1 和 16.55 kJ moL^-1。該電解質(zhì)使 Na||Na₃V₂(PO₄)₃電池在-40 ℃下循環(huán) 100 次后，可提供其室溫容量的 60.2% 和 99.2% 的高容量保持率。

圖1. 隨溫度變化的溶劑化作用

總之，該工作將具有超高供電子性的全氟 TFA- 陰離子引入醚基電解質(zhì)中，可調(diào)節(jié)陰離子強(qiáng)化溶劑化。其中內(nèi)層 Na⁺ 溶劑化鞘由TFA^–、更多的 FP₆^–和減少的 G2 分子組成，25 ℃ 時(shí) Na(G2)_4.78(PF₆)_1.33(TFA)_0.22 ，-40 ℃ 時(shí) Na(G2)_3.46(PF₆)_4.34(TFA_)0.19 ，在寬溫度范圍內(nèi)可有效地加速 Na⁺ 的去溶劑化。這種電解質(zhì)配置誘導(dǎo)了陰離子衍生的富含無機(jī)物的穩(wěn)定SEI 層，從而實(shí)現(xiàn)了超高和超穩(wěn)定的 Na 沉積/剝離 CE。

Na||NVP 電池的室溫容量為其室溫容量的 60.2%，在 -40 ℃ 下循環(huán) 100 次后容量保持率高達(dá) 99.2%。因此，該項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了電解質(zhì)溶劑化中的陰離子強(qiáng)化配位，為持久、快速充電和低溫 SIB 的溶劑化化學(xué)調(diào)控提供了見解。

圖2. 電化學(xué)性能

Regulation of anion–Na + coordination chemistry in electrolyte solvates for low-temperature sodium-ion batteries, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2024 DOI: 10.1073/pnas.2316914121

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