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第一作者：游佩桅

通訊作者：孟勝、張萃、?Annabella Selloni

通訊單位：中國科學院物理研究所，美國普林斯頓大學

? ? ? ? ?孟勝

中國科學院物理研究所

中科院物理所「國家杰青」團隊，最新Nature Materials！

孟勝，博士，中國科學院物理研究所研究員/中國科學院大學崗位教授、表面物理國家重點實驗室副主任，國家杰出青年科學基金獲得者（2020）、國家重點研發計劃項目首席科學家；專注于表面①量子相互作用；②激發態量子動力學；③能量轉化和存儲微觀機制、太陽能電池、原子尺度水特性等研究。

? ? ? ? ?張萃

中國科學院物理研究所

中科院物理所「國家杰青」團隊，最新Nature Materials！

張萃，博士，中國科學院物理研究所副研究員；專注于復雜條件下材料物性及應用的計算模擬研究，通過發展和應用第一性原理和經驗勢等精確、高效的計算模擬方法，與實驗研究緊密結合，探索和預測物質的多尺度結構動力學和光電反應機制。

論文速覽

闡明TiO₂表面光分解水的機理對于提高對光催化的理解和控制光催化表面反應的能力具有重要意義，但不完整的實驗信息和復雜的電子-核耦合運動使得微觀理解具有挑戰性。

研究團隊通過第一性原理動力學模擬，分析了在典型水-金紅石TiO₂(110)界面上光生電荷載流子傳輸和光誘導水解離的原子尺度路徑。觀察到兩種不同的機制：1）場引發的電子遷移導致吸附水通過質子轉移到表面橋氧進行解離；2）吸附水通過向第二層水分子提供質子與光激發空穴轉移偶聯進行解離，該過程由面內表面晶格畸變促進。觀察到兩個非絕熱平面晶格運動階段——擴展和恢復，與Ti 3d軌道中的居群變化密切相關。

圖文導讀

圖1：TiO₂/水界面的原子構型和反應機制。

圖2：光誘導水解離過程的時間演化。

圖3：光激發極化子輔助動態。

圖4：TiO₂表面極化子中3d電子能級的光誘導變化。

總結展望

本研究通過非絕熱量子動力學模擬，基于rt-TDDFT，直接觀察了在水/TiO₂界面上光生電載流子與核運動的耦合。水通過與表面橋氧的氫鍵結合促進了解離，這是場引發的進程，可能在幾種金屬氧化物表面上發生。光激發空穴轉移驅動的機制表明，水解離與TiO₂表面上的動態晶格畸變（光激發聲子）強烈耦合。

極化子的形成和平面內組的擴展主要由Ti 3d軌道中的載流子流動控制。在極化子的恢復階段，Ti-O鍵的收縮促進了從TiO₂到水的空穴轉移，導致水分解。獨立非絕熱軌跡分析顯示，孔引發和場引發的水解離比例約為1.25，表明這兩種過程對界面上的水光解離反應具有相似的重要性。這些結果為全面理解TiO₂上的光誘導水解離鋪平了道路，揭示了極化子輔助的空穴轉移機制，該機制可以用來解釋和控制廣泛的光催化反應。

文獻信息

標題：Correlated electron–nuclear dynamics of photoinduced water dissociation on rutile TiO₂

期刊：Nature Materials

DOI：10.1038/s41563-024-01900-5

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