第一作者：Yu Liu，Han Su

通訊作者：孫學良，涂江平，鐘宇

通訊單位：加拿大西安大略大學，浙江大學

孫學良，1963年12月31日出生于天津市，加拿大工程院院士，加拿大皇家科學院院士，中國工程院外籍院士，加拿大西安大略大學教授。（

信息來源：

https://baike.baidu.com/item/%E5%AD%99%E5%AD%A6%E8%89%AF/50922327?fr=ge_ala，

更新時間：2024-04-17）

涂江平，?浙江大學，教授，博士生導師；現任浙江大學金屬材料研究所所長，浙江省電池新材料與應用技術研究重點實驗室主任，國際電化學學會會刊Electrochimica Acta編委（Editor）。

（信息來源：https://person.zju.edu.cn/0094046/586412.html，更新時間：2019-03-04）

論文速覽

全固態鋰金屬電池被認為是下一代儲能設備，有可能將最先進的鋰離子電池的能量密度提高一倍，并消除安全隱患。在固態電解質中實現穩定的Li沉積/剝離而沒有枝晶擴展對于實現承諾的高能量密度至關重要。

本研究探討了在全固態鋰電池（ASSLMBs）中，通過實現超離子鋰銀礦電解質Li_5.3PS_4.3ClBr_0.7的均勻微觀結構來抑制鋰枝晶的生長。

研究團隊通過不同的合成路徑比較，發現了一種新型的立方體形貌的微觀結構，該結構通過高速機械研磨后退火的方法（BMAN-LPSCB）合成。這種均勻的微觀結構有助于通過冷壓形成具有顯著降低孔隙率的電解質顆粒。孔隙的減少顯著增強了電解質抑制枝晶形成的能力，其臨界電流密度達到3.8 mA cm^?2。

使用BMAN-LPSCB電解質的鋰對稱電池顯示出在3 mA cm^?2 / 3 mAh cm^?2高電流密度和截止容量下超過150小時的穩定鋰沉積/剝離。利用BMAN-LPSCB電解質的全固態Li/NCM電池也展示了出色的耐久性，在1C倍率下1000個循環后容量保持率為96%。本研究強調了硫化物電解質的微觀結構是影響全固態電池中機械驅動的鋰枝晶傳播的關鍵因素。

圖文導讀

圖1：驗證固態電解質的微觀結構。

圖2：不同合成路徑得到的LPSCB電解質的Arrhenius圖和Nyquist圖，以及室溫下的DC極化測試的電流-電壓曲線圖，用于確定電解質的離子導電性和活化能。

圖3：使用不同LPSCB電解質的Li-Li對稱電池在恒定電流密度和截止容量下的電壓-時間曲線，以及循環期間的Nyquist圖演變。

圖4：不同合成路徑準備的LPSCB電解質的臨界電流密度，以及在不同電流密度和截止容量下的Li-Li對稱電池的電壓-時間曲線。

圖5：SS-LPSCB和BMAN-LPSCB電解質在鋰/電解質界面的示意圖，以及冷壓顆粒的橫截面SEM圖像和同步輻射XCT的三維體積渲染圖像。

圖6：使用BMAN-LPSCB電解質的Li|BMAN-LPSCB|NCM83 ASSLMBs在不同倍率下的電化學性能。

總結展望

本研究成功通過不同的合成路徑制備了具有相同晶體結構的Li_5.3PS_4.3ClBr_0.7（LPSCB）固態電解質，并發現合成路徑對電解質的微觀形貌有顯著影響，進而影響其電化學性能。特別是，通過高速機械研磨后退火方法合成的BMAN-LPSCB電解質展現出了最高的離子導電性和最均勻的微觀形貌。

這種電解質顆粒的致密結構不僅提高了冷壓離子導電性，還顯著提高了抑制鋰枝晶的能力。使用BMAN-LPSCB電解質的全固態鋰電池在1C倍率下1000個循環后展示了96%的出色容量保持率。這項工作為全固態電池中硫化物電解質微觀結構對機械失效的影響提供了新的視角，并為未來電池設計提供了重要的指導。

文獻信息

標題：Inhibiting Dendrites by Uniformizing Microstructure of Superionic Lithium Argyrodites for All-Solid-State Lithium Metal Batteries

期刊：Advanced Energy Materials

DOI：10.1002/aenm.202400783