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?新加坡國立/天大/川大Nat. Commun.: 構建中繼Cu-Ag共催化體系，高效電催化CO轉化

將CO₂/CO(CO₍₂₎-EC)在環境條件下電轉化為高附加值含氧化合物，為將“廢物”轉化為“寶藏”提供了一個有前途的解決方案。其中，Cu催化劑可以通過CO-EC將CO轉化為多碳化合物。在環境條件下，提高CO-氧化合物電化學途徑的選擇性越來越受到人們的關注。根據最新的文獻報道，通過對Cu催化劑進行修飾改性，CO-EC的選擇性高達80%。然而，當施加的電流密度超過400 mA cm^-2時，由于競爭性HER和乙烯的優選生產，目標產物的選擇性降低到50%以下。因此，為了獲得高的法拉第效率，尤其是在安培級電解條件下，在CO的選擇性加氫過程中平衡HER的動力學非常關鍵。

近日，新加坡國立大學羅健平(LOH Kian Ping)、天津大學張兵和四川大學李紅嬌等利用Ag在液相中對CO的強吸附作用，設計并構建了具有豐富Ag中心和Ag-Cu界面的Cu-Ag雙金屬催化劑。

基于一系列表征結果，研究人員提出了Cu-Ag催化劑的反應機理：在CO-EC過程中，Ag有效地捕獲CO并將其轉化為含氧化合物COH*前體。隨著反應的進行，COH*從Ag轉移到Cu，并且COH*與Cu上產生的*CH_x偶聯，這不僅增強了含氧化合物的產生，而且阻斷了HER的活性位點；同時，COH*中間體在Cu上的富集和HER的抑制有助于減少乙烯生成。最后，當Ag上COH*的生成速率與Cu上COH*的消耗速率相匹配時，氧化物的生成速率最大。

當在1.0 A cm^-2的高電流密度下測試最佳Cu/30Ag的性能時，由于傳質限制，氧化物法拉第效率(FE)迅速下降到36%；通過提高陰極電解質速率以增強傳質，FE可以進一步提高到61%，(相當于610 mA cm^-2的部分電流密度)。以乙酸和乙醇為主要產物，在1.2 A cm^-2的電流密度下得到88%的FE_C2+。

此外，當使用膜電極組件時，Cu/30Ag催化劑在500mA cm^-2電流密度下連續運行28小時而沒有表現出明顯的活性下降。綜上，該項工作闡明了復合材料中Ag中心對于CO高效捕獲和中間產生的必要性，以及Cu和Ag之間的界面對于串聯反應中間體轉移的重要性。此外，還揭示了高效串聯反應復合材料中產氧選擇性與最佳Cu/Ag比存在的關系。

High yield electrosynthesis of oxygenates from CO using a relay Cu-Ag co-catalyst system. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-48083-w

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