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韓布興院士/秦培勇/盧璐,最新Angew!

韓布興院士/秦培勇/盧璐,最新Angew!

第一作者:Peng Zhan

通訊作者:秦培勇盧璐,韓布興

通訊單位:北京化工大學,中國科學院化學研究所

韓布興院士/秦培勇/盧璐,最新Angew!

韓布興,中國科學院化學研究所研究員、華東師范大學特聘教授、英國諾丁漢大學榮譽教授,中國科學院院士、發展中國家科學院院士、英國皇家化學會會士。

在 Science、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.等期刊發表SCI收錄論文800余篇,獲國家專利60余件,在重要學術會議做大會報告和邀請報告200余次。作為第一完成人獲國家自然科學獎二等獎1項、北京市科學技術獎二等獎1項,獲Elsevier出版社J. Colloid interf. Sci.期刊終身成就獎,作為非第一完成人獲國家和省部級科技進步獎3項,領銜的“綠色化學與技術研究集體”獲2022年度中國科學院杰出科技成就獎。

(信息來源:https://teacher.ucas.ac.cn/~0005948)

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秦培勇教授,博士生導師,北京市科技新星。主要從事生物化工和膜分離研究。20057月畢業于清華大學化學工程系,師從陳翠仙教授,獲工學博士學位。20057月至今為北京化工大學教師。2008年入選北京市科技新星計劃,20105月至20116月赴美Texas Tech. University博士后。作為負責人,承擔了多項國家重點研發計劃課題、863973、國家自然基金等研究工作。作為主要完成人之一,獲國家技術發明二等獎1項,省部級獎多項;國家級教學成果獎二等獎1項,北京市教學成果一等獎1項。

2005年7月-2008年12月,北京化工大學,生命科學與技術學院,講師

2009年1月-2014年12月,北京化工大學,生命科學與技術學院,副教授

2015年1月-至今,北京化工大學,生命科學與技術學院,教授

2015年7月-2019年5月,北京化工大學,生命科學與技術學院,副院長

2019年5月-至今,北京化工大學,侯德榜工程師學院(巴黎居里工程師學院),院長、書記。

(信息來源:https://life.buct.edu.cn/2019/1031/c708a5656/page.htm)

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盧璐,北京化工大學化學講師,研究方向:納米材料的合成及其電催化活性研究。

2014-2019 ??中國科學院化學研究所,物理化學理學博士,?導師:韓布興院士。

2010-2014? ?四川大學化學學院

2019-今? ?北京化工大學 巴黎居里工程師學院,化學課程講師

信息來源:https://engineer.buct.edu.cn/2020/1225/c10634a143344/page.htm)

論文速覽

從二氧化碳(CO2)和硝酸鹽(NO3)電化學合成尿素是傳統能源密集型尿素合成技術的替代方法。本文報道了一種CuAu單原子合金(SAA),通過電子金屬載體相互作用(EMSI),實現了在-0.94 V下尿素產率高達813.6 μg h-1 mgcat-1,以及在-0.74 V下法拉第效率(FE)達到45.2%。

原位實驗和理論計算表明,單原子Cu位點可以調節中間體的吸附行為。雙金屬位點通過自發耦合*CO和*NO形成關鍵中間體*ONCO,協同加速C-N鍵的形成。更重要的是,CuAu SAA與CeO2載體之間的電子金屬載體相互作用進一步調節了電子結構和界面微環境,賦予了電催化劑卓越的活性和耐久性。本工作構建了具有EMSI效應的SAA電催化劑,以在原子水平上定制C-N耦合,可以為C-N耦合系統的發展提供指導。

圖文導讀

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圖1:Cu1Au8@CeO2的透射電子顯微鏡圖像、高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡圖像、能量色散光譜元素分布圖、電子順磁共振波譜、X射線衍射圖譜、X射線光電子能譜圖和紫外光電子能譜圖。

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圖2:Cu K邊X射線吸收近邊結構(XANES)光譜、傅里葉變換擴展X射線吸收精細結構(FT-EXAFS)光譜。

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圖3:Cu1Au8@CeO2催化劑在不同電解液中的線性掃描伏安曲線(LSV)、尿素產率、尿素和所有產物的法拉第效率。

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圖4:Cu1Au8@CeO2在不同電位下的原位拉曼光譜和原位傅里葉變換紅外光譜(FTIR)。

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圖5:*NO、*N、*NH、*氨基與*CO和質子化作用的耦合能壘的比較。

總結展望

本研究設計了一種Cu1Au8@CeO2電催化劑,通過EMSI效應實現了NO3和CO2的共還原,以合成尿素。該催化劑在-0.94 下達到了813.6 μg h=1 mgcat=1的高尿素產率,以及在-0.74 V 下達到了45.2%的法拉第效率。

原位實驗和理論計算表明,單原子Cu位點能夠調節中間體的吸附行為,Cu-Au雙金屬位點通過自發耦合*CO和*NO產生關鍵中間體*ONCO,協同促進C-N鍵的形成。CuAu SAA與CeO2載體之間的EMSI進一步調節了電子結構,賦予了電催化劑卓越的活性和耐久性。本工作為在原子水平上定制C-N耦合提供了一種具有EMSI效應的SAA電催化劑,預期將指導未來C-N耦合系統的發展。

文獻信息

標題:Efficient Electrosynthesis of Urea over Single-Atom Alloy with Electronic Metal Support Interaction

期刊:Angewandte Chemie International Edition

DOI:10.1002/anie.202409019

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