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鋅金屬負極因具有高理論容量(820 mA h g^-1)、低氧化還原電位(-0.763 Vvs. SHE)和高可逆的 Zn/Zn²⁺過程而備受關注。其中，在眾多鋅電池正極體系中，MnO₂由于其在容量和放電電壓方面的優越性而顯示出廣闊前景。然而，錳溶解限制了MnO₂正極的發展。

在此，東北大學孫筱琪、復旦大學晁棟梁等人合成了一種含有獨特氧化還原中心和簡便電子轉移路徑的復合材料。具體而言,作者采用普魯士藍類似物(PBA)作為原始材料，通過氨處理和電化學調節過程，將其轉化為通過Mn-N≡C-Co相互作用連接的α-MnO₂和無定形CoOx的復合材料。

結果顯示，該正極在0.1 A g^-1下可提供425 mA hg^-1的容量，并且在2 A g^-1下25000次循環后實現了83.1%的良好容量保持率。機理研究表明，在放電和充電過程中，Co³⁺/Co²⁺與Mn一起發生氧化還原反應，并且復合材料中的帶隙縮小至0 eV。因此，Co位點和Mn-N≡C-Co相互作用充當電子傳輸橋，增強MnO₂的反應活性，確保高容量和長期循環穩定性。

圖1. 機制驗證

總之，該工作通過界面上的 Mn-N≡C-Co 相互作用將 MnO₂材料與 CoOx 復合，縮小了 MnO₂ 的能隙并提供了快捷的電子轉移橋。在放電和充電過程中，MnO₂–N≡C–Co³⁺和Mn²⁺–N≡C–Co²⁺之間產生的可逆轉變確保了錳氧化物溶解/沉積，進而促進了兩電子轉移并提供高容量。

基于此，該復合正極在沒有預先添加Mn²⁺鹽條件下，組裝的電池在0.1 A g^?1時實現了425 mA h g^?1容量(基于MnO₂質量為527 mA h g^?1)；在 2 A g^?1 下經過 25?000 次循環的長壽命后，仍保持83.1% 的容量。因此，該工作揭示了一種在常規弱酸性鋅電池中促進 MnO² 正極雙電子反應的有效策略。

A cyano cobalt “electron transfer bridge” boosting the two-electron reaction of a MnO2 cathode with long lifespan in aqueous zinc batteries, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d3ee03711h

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東大/復旦EES：氰基鈷“電子轉移橋”實現長壽命水系鋅電池

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