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?蘇大Nano Lett.: 構(gòu)建自旋極化CoIr合金，磁場下增強酸性O(shè)ER活性

電化學(xué)水分解技術(shù)是一種將可再生能源轉(zhuǎn)化為有價值的化學(xué)物質(zhì)的前瞻性技術(shù)。考慮到四電子轉(zhuǎn)移，OER的動力學(xué)過程緩慢，這限制了水分解的整體效率。OER是一個典型的自旋相關(guān)反應(yīng)，其中產(chǎn)物O₂為三重態(tài)激發(fā)態(tài)，而反應(yīng)物OH^?和H₂O為單重態(tài)基態(tài)，電子轉(zhuǎn)移從基態(tài)到激發(fā)態(tài)需要很高的能量。因此，設(shè)計具有自旋極化電子的OER催化劑有利于形成自旋平行排列的氧，進(jìn)而促進(jìn)三重態(tài)O₂的形成。然而，由于在酸性條件下材料不穩(wěn)定，目前用于酸性O(shè)ER的自旋催化劑很少被研究。

基于此，蘇州大學(xué)路建美和邵琪等通過自旋工程首次構(gòu)建了Co摻雜Ir催化劑，其作為一種獨特的磁場增強OER催化劑在酸性電解質(zhì)表現(xiàn)出優(yōu)異的活性。實驗結(jié)果表明，當(dāng)施加恒定的磁場時，CoIr納米團簇(NC)在10 mA cm^?2電流密度下的OER過電位僅為220 mV，在1.5 V下的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)高達(dá)7.4 s^-1，并且在10 mA cm^-2下連續(xù)電解120小時后的活性保留率為70%，優(yōu)于沒有施加磁場的CoIr NC催化劑(260 mV，2.5 s^-1和20小時)。

此外，與Mn和Ni摻雜的Ir催化劑相比，CoIr NC具有更高的磁場增強因子。這是由于CoIr NC具有最低的d帶中心，可以有效地降低反應(yīng)中間體的吸附，降低OER反應(yīng)能壘。

理論計算表明，酸性O(shè)ER反應(yīng)的電子轉(zhuǎn)移是一個自旋依賴的過程(*O+H₂O→*OOH+H⁺)。構(gòu)造有序的磁疇，使得在第一反應(yīng)步驟中形成的氧終止具有固定的自旋取向。也就是說，自旋極化在第一個電子轉(zhuǎn)移步驟發(fā)生，形成三重態(tài)中間O(↓)O(↓)H。因此，應(yīng)用恒定的磁場和增加在Ir原子附近的宏觀反平行磁矩為自旋依賴性O(shè)ER提供了更多的自旋極化表面。

相比之下，非磁性Ir催化劑需要驅(qū)動三重態(tài)氧的生成，導(dǎo)致動力學(xué)過程緩慢和高過電位。總的來說，該項工作通過自旋極化效應(yīng)增強酸性O(shè)ER活性的可行性，為設(shè)計并開發(fā)高效的自旋極化催化劑以在苛刻的條件下高效驅(qū)動反應(yīng)進(jìn)行提供了策略。

Magnetic field enhanced cobalt iridium alloy catalyst for acidic oxygen evolution reaction. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c01623

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