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第一作者：Yin Li, Yuxing Xu, Si Chen

通訊作者：路軍嶺

通訊單位：中國科學技術大學

路軍嶺教授迄今發表SCI論文85篇，其中以包括一作或通訊論文Nature 1篇、Science 1篇，Nat. Commun 3篇、Science Adv. 1篇、JACS 2篇、Angew Chem 2篇、ACS Catal 5篇，以及受邀綜述Surf. Sci. Rep. 1篇和 Acc. Chem Res. 1篇。申請中國專利2項、國際專利1項。研究成果被國際知名期刊《Nano Today》和國際科技雜志《IEEE Spectrum》亮點報到。目前擔任Current Catalysis（2017年-至今）的編委。其中，研究成果——“界面單位點”新型催化劑結構設計與氫氣中微量CO的高效去除，入選教育部2019年度“中國高等學校十大科技進展”。路軍嶺教授也曾獲得2019年度中國化學會-英國皇家化學會青年化學獎、2019年度“中國科學院優秀導師獎和中國科大2019年度杰出研究校長獎等獎項。

2013.3-至今：中國科學技術大學，化學物理系，教授，博士生導師

2010.7-2013.2：美國阿貢國家實驗室，博士后，導師: Jeffrey W. Elam 博士

2007.7-2010.6：美國西北大學，博士后，導師: Peter C. Stair 教授

2004.8-2006.8：德國Fritz-Haber-Institut 馬普所，交換學生，導師: Hans-Joachim Freund 教授

2002.9-2007.7：中科院物理研究所，博士，導師：高鴻鈞院士

（信息來源：http://www.hfnl.ustc.edu.cn/detail?id=11329）

論文速覽

本論文研究了如何通過調控錨定位點的電子結構來實現零價單原子催化劑（SACs），以提高其在加氫反應中的性能。對比金屬納米粒子，SACs中的金屬原子通常顯示出較低的活性，并且在反應條件下容易聚集。

通過理論計算研究表明，通過在g-C₃N₄上摻雜具有較低電負性的硼原子（BCN），可以調整金屬錨定位點的局部電子結構，實現零價鈀（Pd）SACs，這些SACs具有增強的金屬-載體軌道雜化，提高了穩定性，并且Pd 4d軌道上移，提高了H₂活化的活性。精確合成的Pd SACs在不同硼含量的BCN載體上得到了驗證。

在低硼含量的BCN載體上實現了零價Pd₁/BCN SAC，它在H₂還原環境中表現出更高的穩定性，并且其加化活性大約分別是高價位Pd₁/g-C₃N₄和高硼含量Pd₁/BCN的約10倍和34倍。

圖文導讀

圖1：g-C₃N₄和xBCN（x=1, 2, 3, 4）的理論計算。

圖2：STEM圖像和EDS元素分布圖展示1.6BCN和4.3BCN的合成和結構表征。

圖3：Pd₁/1.6BCN、Pd₁/g-C₃N₄和Pd₁/4.3BCN在H₂還原環境下的原位EXAFS和XANES光譜，用以評估Pd SACs的結構穩定性。

圖4：比較Pd₁/g-C₃N₄、Pd₁/1.6BCN和Pd₁/4.3BCN在1, 3-丁二烯半加氫反應中的催化性能。

總結展望

本研究成功展示了通過在g-C₃N₄中摻雜低電負性的硼原子，可以顯著改變金屬錨定位點的局部電子結構，實現零價Pd SACs。這種調節增強了金屬-載體之間的相互作用，提升了催化劑的穩定性，并提高了Pd 4d軌道的能量，增強了H₂的活化活性。

實驗結果證實了理論預測，證明了Pd₁/1.6BCN SAC在H₂還原環境中具有更高的穩定性和在1, 3-丁二烯選擇性加氫反應中具有更高的活性。這一策略具有普適性，并已成功應用于Pt₁/BCN SACs在對氯硝基苯加氫反應中。這些發現為設計活性高、穩定性好的SACs提供了新的途徑，有望應用于其他催化反應。

文獻信息

標題：Tuning the Electronic Structures of Anchor Sites to Achieve Zero-Valence Single-Atom Catalysts for Advanced Hydrogenation

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202406262

原創文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://www.zzhhcy.com/index.php/2024/05/29/5e798b2df0/

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