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「國家高層次青年人才」一作兼通訊,重磅Nature Chemistry!

「國家高層次青年人才」一作兼通訊,重磅Nature Chemistry!
第一作者:何道平
通訊作者:何道平,Ryuhei Nakamura
通訊單位:東京工業大學/日本理化學研究所(RIKEN
「國家高層次青年人才」一作兼通訊,重磅Nature Chemistry!
何道平,副教授,國家高層次人才(青年),博士生導師,上海市領軍人才計劃。2015年至2019年在上海交通大學/RIKEN作為聯合培養博士,師從“長江學者”金放鳴教授和Ryuhei Nakamura,從事二氧化碳高質量資源化轉化和低碳綠色脫硝技術開發方面的研究,后又進入東京工業大學研究厭氧氨氧化。目前的研究方向為碳氮協同資源化轉化和前生命環境碳氮化學循環。近五年以第一作者身份在Nature Chemistry、Nature Catalysis、PNAS(2)、JACS等知名學術期刊上發表論文。
(信息來源:https://mp.weixin.qq.com/s/IQicHhTJe_AfNgaODeo9TQ)
「國家高層次青年人才」一作兼通訊,重磅Nature Chemistry!
中村龍平,2002-2005年:大阪大學研究生院工程科學研究科化學課(理學博士);2005-2006:美國勞倫斯伯克利國家實驗室JSPS博士后研究員(PD) ;2006-2013:東京大學應用化學系助理教授 ;2013-至今:理化學研究所可持續資源科學中心生物功能催化劑研究團隊組長 ;2017-至今:東京工業大學地球生命科學研究所教授 ;2019-至今:副主編,ACS Sustainable Chemistry & Engineering;研究課題:制氫電催化劑設計、可持續氮循環的電催化劑設計、深海熱液噴口的化學能轉換、開創性的催化反應理論、研究酶多樣性的起源。
論文速覽
厭氧氨氧化(anammox)—利用亞硝酸鹽激活銨的生物過程——是海洋環境中產生N2的重要原因。然而,盡管進行了幾十年的生物化學研究,還沒有鑒定出能夠厭氧氨氧化的合成模型。
本論文報道了一種硫化礦物(CuS),它能模擬整個生物厭氧氨氧化(anammox)途徑,這一過程由三種金屬酶催化。研究發現,通過亞硝酸鹽還原形成的銅-亞硝酸根復合物{CuNO}10作為氧化劑,促進了氨和亞硝酸鹽之間的異裂N-N鍵形成,導致氮氣(N2)的產生。這一過程涉及自然界中最活躍的還原劑之一——肼的生成。此外,研究還發現了另一條涉及N-N鍵異源偶聯形成混合氮氧化物(N2O)的途徑,這是一種具有獨特同位素組成的強效溫室氣體。該研究代表了非酶促anammox反應的一個罕見例子,它連接了非生物氮循環中的六個氧化還原狀態。
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圖1:氮循環中的主要轉化過程。
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圖2:非酶厭氧氨氧化中間產物NO的測定。
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圖3:NO介導厭氧氨氧化對CuS的反應機理。
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圖4:肼的生成和氧化。
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圖5:非酶厭氧氨氧化的擬議反應方案。
總結展望
本研究成功闡明了通過肼中間體進行的非酶促anammox反應,并鑒定了產物。硫化銅礦物CuS在模擬生物合成過程中表現出獨特的催化活性,為非生物氮循環提供了重要的合成模型,并有潛力應用于需要氨激活的領域,如氨基燃料電池、工業火箭燃料合成和氮污染的環境修復。
未來研究將探索使用原位生成的肼作為合成氨基酸和核堿基的試劑,以擴展非酶促anammox在前生物化學中的應用,并促進與形成N-N和N-雜原子鍵相關的氨基化學的基礎研究。
文獻信息
標題:Copper sulfide mineral performs non-enzymatic anaerobic ammonium oxidation through a hydrazine intermediate
期刊:Nature Chemistry
DOI:10.1038/s41557-024-01537-6

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