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西北大學(xué)ACS Nano: N摻雜混晶TiO2，直接光催化CH4氧化制HCHO

將CH₄轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，對減輕環(huán)境污染和實現(xiàn)資源的可持續(xù)利用具有重要意義。光催化是溫和條件下高選擇性CH₄轉(zhuǎn)化的有效方法之一。根據(jù)前人報道，光生載流體的高產(chǎn)率、高轉(zhuǎn)移率和高分離率是CH₄高效選擇性轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵因素。因此，目前迫切需要開發(fā)合理的策略來對光催化劑進行修飾改性，以提高其太陽能利用率和光生載流體的分離率，獲得更高產(chǎn)量的高附加值化學(xué)品，但是這仍具有挑戰(zhàn)。

近日，西北大學(xué)蔣海英課題組以TiN作為前驅(qū)體，采用一步煅燒法制備摻N混晶(銳鈦礦與金紅石)TiO₂光催化劑，其能夠高效和選擇性光催化CH₄轉(zhuǎn)化為HCHO。具體而言，煅燒過程中N原子在TiN原始晶體結(jié)構(gòu)中發(fā)生逃逸，使得N原子可以摻雜到TiO₂的表面晶格以外的內(nèi)晶格中；N摻雜可以使混晶TiO₂的帶隙變窄，光生載流子分離速率大大提高。

結(jié)果表明，在光照下，摻N混晶(銳鈦礦/金紅石為0.75/0.25)TiO₂光催化劑的HCHO產(chǎn)率和選擇性分別為23.5 mmol g^-1 h^-1和90%；并且該材料在經(jīng)過5次循環(huán)反應(yīng)后仍保持良好的活性，反應(yīng)結(jié)束后材料的形貌和結(jié)構(gòu)也未發(fā)生明顯變化，顯示出優(yōu)異的光催化活性和穩(wěn)定性。

根據(jù)系統(tǒng)的表征結(jié)果，研究人員提出了N摻雜TiO₂混合晶體選擇氧化CH₄制備HCHO的反應(yīng)機理：在光照射下，O 2p或N 2p上的電子被激發(fā)到TiO₂的導(dǎo)帶上，在價帶上留下光生空穴；此時，銳鈦礦型和金紅石型TiO₂晶體之間的結(jié)合可以進一步促進光生電子和空穴的分離。隨后，光生電子繼續(xù)將吸附在光催化劑表面的O₂還原為?O₂^?以及?OH(次要)，剩余的空穴氧化H₂O生成?OH(主要)。產(chǎn)生的?OH自由基激活CH₄形成?CH₃自由基并隨之形成CH₃OH，而CH₃OH又進一步與?OH反應(yīng)形成?CH₂OH和HOCH₂OH。

因此，光催化H₂O產(chǎn)生的?OH對CH₄的活化以及CH₃OH中間體高效轉(zhuǎn)化為HCHO起著關(guān)鍵作用。綜上，該項研究為CH₄高效、選擇性地轉(zhuǎn)化為高附加值HCHO提供了一種晶體界面調(diào)節(jié)方法，也為高效光催化劑的設(shè)計提供指導(dǎo)。

Direct photocatalytic methane oxidation to formaldehyde by N doping Co-decorated mixed crystal TiO₂. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c01318

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西北大學(xué)ACS Nano: N摻雜混晶TiO2，直接光催化CH4氧化制HCHO

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