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?北科Nano Lett.: 揭示PdCu合金中乙炔半加氫活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)和分布

在原子水平對(duì)非均相催化劑三維結(jié)構(gòu)的理解對(duì)于化學(xué)設(shè)計(jì)和性能提高，以及對(duì)多相催化反應(yīng)(如乙炔的半加氫反應(yīng))的認(rèn)識(shí)有重要影響。乙炔半加氫是防止痕量乙炔對(duì)高質(zhì)量聚乙烯生產(chǎn)造成毒性影響的關(guān)鍵凈化工藝。負(fù)載型Pd基催化劑由于其對(duì)乙炔和氫活化能力的優(yōu)越親和力而被廣泛應(yīng)用。然而，表面上連續(xù)的Pd組合增加了乙炔過度氫化的可能性，導(dǎo)致乙烯選擇性差。提高選擇性的一個(gè)常見的化學(xué)策略是分離表面活性的Pd位點(diǎn)，使用與異質(zhì)元素合金化、化學(xué)有序和單原子錨定等技術(shù)來增加分散性。

事實(shí)上，分散的Pd中心由于減弱吸附反應(yīng)物和中間體，可以實(shí)現(xiàn)高乙烯選擇性，但這往往伴隨著反應(yīng)溫度的上升。目前的關(guān)鍵在于，為了實(shí)現(xiàn)高效的乙炔半加氫，表面Pd活性中心需要在多大程度上進(jìn)行分散。因此，這迫切要求準(zhǔn)確地揭示表面活性位點(diǎn)的三維原子結(jié)構(gòu)。

近日，北京科技大學(xué)邢獻(xiàn)然和李強(qiáng)等通過一鍋法制備了具有高度分散活性中心的PdCu合金納米催化劑(Pd_xCu_100-x)，并利用原子對(duì)分布函數(shù)(PDF)和逆向蒙特卡羅方法(RMC)模擬揭示PdCu納米粒子的局部結(jié)構(gòu)和相關(guān)的三維分布。

結(jié)果表明，與Pd₃₈Cu₆₂相比，Pd₃₄Cu₆₆納米催化劑的原子分散的Pd產(chǎn)生具有較低配位數(shù)和增加的Pd-Pd距離的表面離散Pd-Pd對(duì)。由于表面分離Pd位點(diǎn)附近d帶的收斂效應(yīng)以及表面分布大量配位數(shù)為3的Pd-Pd活性位點(diǎn)，優(yōu)化了反應(yīng)中間體的吸附和解析，因此Pd₃₄Cu₆₆催化劑能夠在相對(duì)較低的溫度下完成乙炔轉(zhuǎn)化，并且顯示出異常高的乙烯選擇性。

此外，研究人員在固定床反應(yīng)器中對(duì)不同組成的PdCu納米催化劑進(jìn)行乙炔選擇性加氫，研究催化劑表面局部結(jié)構(gòu)與催化性能的關(guān)系。與Pd₄₉Cu₅₁和Pd₃₈Cu₆₂相比，Pd₃₄Cu₆₆具有更高的轉(zhuǎn)化溫度，并且在100%轉(zhuǎn)化率下顯示出更高的選擇性，甚至優(yōu)于大多數(shù)先前報(bào)道的相關(guān)催化劑。

此外，Pd₃₄Cu₆₆/C具有良好的穩(wěn)定性，30小時(shí)的催化評(píng)價(jià)試驗(yàn)表明，乙炔轉(zhuǎn)化率和乙烯選擇性幾乎沒有變化，且穩(wěn)定性測(cè)試前后催化劑的形貌和結(jié)構(gòu)沒有表現(xiàn)出顯著差異。總的來說，該項(xiàng)工作通過精確揭示活性中心的空間分布和微調(diào)活性中心原子結(jié)構(gòu)顯著提高了催化性能，為在原子水平上設(shè)計(jì)和開發(fā)高效的催化劑提供了范例。

Decoding active sites for highly efficient semihydrogenation of acetylene in palladium–copper nanoalloys. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c00941

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