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第一作者：Bo Wen

通訊作者：李福軍，滑緯博

通訊單位：南開大學，西安交通大學

李福軍，南開大學化學學院，研究員、教授，博士生導師，畢業于香港大學，湖北崇陽縣人，國家杰出青年科學基金獲得者（2023年）。

長期從事低成本鈉離子電池和高比能金屬空氣電池。以第一或通訊作者身份，發表3篇PNAS、15篇Angew. Chem.、4篇JACS、1篇Nat. Commun.、2篇Adv. Mater.、2篇Adv. Energy Mater.等110余篇論文，獲中國發明專利授權10項，主編了科學出版社《二次電池科學與技術》本科教材1部，參與制定了《鋰空氣電池電性能和安全性能要求及測試方法》團體標準。

滑緯博，西安交通大學特聘研究員，博士生導師，入選陜西省“秦創原引進高層次創新創業人才”、西安交通大學“青年拔尖人才支持計劃”。

截止目前，以第一/通訊作者（含共同）在Nat. Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.等國際知名期刊上發表學術論文20余篇。擔任《eScience》等期刊的青年編委，主持和參與了國家自然科學基金、“中德博士后交流項目”、德國DFG、BMBF等項目。

論文速覽

光輔助Li-O₂電池表現出高往返效率，這歸功于光在氧還原和析出反應中產生的電子和空穴。然而，由電子和空穴之間的庫侖相互作用產生的激子效應阻礙了載流子分離，從而阻礙了光能的有效利用。

本論文探討了光輔助鋰-氧氣（Li-O₂）電池中激子解離為電荷載流子的問題。

研究團隊利用卟啉基的金屬-有機框架（MOFs）作為光催化劑，通過調控金屬-氧簇來加速激子解離，從而提高電池的光電化學性能。實驗結果表明，通過增強配體到金屬簇的電荷轉移（LMCT），可以有效促進激子解離，減少單線態氧的生成，并延長載流子的壽命，實現低過電位和穩定的電池循環。

圖文導讀

圖1：FeNi-TCPP納米棒的形態和尺寸，以及其在碳布上的均勻分布。

圖2：FeNi-TCPP和Fe-TCPP的 (a) 紫外/可見吸收光譜，(b) UPS光譜，(c)能帶結構，(d)瞬態光電流響應以及 (e) ^?O₂^–自由基和 (f) ¹O₂的EPR光譜。(g)^?O₂^–和¹O₂的生成示意圖。

圖3：(a) DOSs，(b) Fe 3d和Ni 3d軌道位置，以及 (c) FeNi-TCPP和 Fe-TCPP (001) 平面上電荷密度的等值線圖。(d, e) 暗處和輻照下FeNi-TCPP的Fe 2p和Ni 2p的原位XPS光譜。(f) Fe-TCPP中的激子效應和FeNi-TCPP中的激子解離示意圖。

圖4：CC、FeNi-TCPP和Fe-TCPP在 (a) 輻照和 (b) 黑暗條件下的放電/充電曲線。(c) FeNi-TCPP和Fe-TCPP在輻照下的循環性能。

總結展望

本研究成功合成了卟啉基MOFs，并將其應用于光輔助Li-O₂電池的光陰極，通過調控金屬-氧簇增強了LMCT，從而促進了激子的有效解離。

這一策略不僅提高了電池的放電電壓，降低了充電電壓，而且實現了高達92%的往返效率和在高電流密度下的穩定循環。這項工作為設計新型光輔助Li-O₂電池提供了重要的見解，并為延長電荷載流子的壽命提供了有希望的策略。

文獻信息

標題：Exciton Dissociation into Charge Carriers in Porphyrinic Metal-Organic Frameworks for Light-Assisted Li-O2 Batteries

期刊：Advanced Materials

DOI：10.1002/adma.202405440

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