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第一作者：Juan Zhang

通訊作者：李亞飛，王彧

通訊單位：南京師范大學

南京師范這對師徒，以共通身份發表JACS！

李亞飛，南京師范大學化學與材料科學學院教授，博士生導師，江蘇省特聘教授。國家自然科學基金優秀青年科學基金獲得者（2015年），江蘇省杰出青年基金獲得者（2015年），江蘇省特聘教授（2013年）全國百篇優秀博士論文提名獎（2014年）。研究方向：計算化學，計算材料學，計算納米科學。（信息來源：https://hky.njnu.edu.cn/info/1072/3098.htm）

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王彧，2013年本科畢業于南京師范大學，博士師從李亞飛教授，2018年畢業后進入南洋理工大學Kun Zhou教授課題組從事博士后研究工作。2021年加入南京師范大學，現為南京師范大學化學與材料科學學院教授。長期從新穎二維材料設計與模擬與電催化材料的催化機制模擬研究。（信息來源：https://mp.weixin.qq.com/s/xhfK0FvNqrsLNlDyOG21-w）

論文速覽

銅（Cu）單原子催化劑（SACs）顯示出產生多（C₂₊）產物的巨大潛力，但現實條件下單原子Cu (Cu₁)的內在活性仍有爭議。

本研究通過密度泛函理論（DFT）計算和明確的溶劑化模型，探討了銅單原子催化劑（Cu SACs）在實際條件下生成多碳（C₂₊）產品的內在活性。研究發現，無論底物如何，原始的單原子銅（Cu₁）位點均缺乏C₂₊活性。

具體而言，以氮化碳上穩定錨定的Cu₁為例（Cu₁@C₃N₄），原始的Cu₁位點由于缺乏附近的活性位點，無法促進*CO加氫和CO-CO耦合，并且在操作過程中不穩定，導致Cu的浸出和聚集形成小的Cu簇，而由至少三個Cu原子組成的衍生Cu簇可以有效地促進CO-CO耦合。

此外，研究還將模型擴展到其他典型的Cu SACs，發現所有的Cu₁位點都是不活躍的，而衍生的Cu簇催化劑的C₂₊性能則取決于底物。本研究為Cu SACs的機理提供了見解，并為它們的合理優化提供了實際指導。

圖文導讀

圖1：Cu₁@C₃N₄的優化配置，以及在顯式水模型下30 ps AIMD模擬結束時Cu₁@C₃N₄的快照。

圖2：Cu₁@C₃N₄中原始Cu₁原子遷移到其相鄰等效位置的示意圖，以及相應的自由能圖。

圖3：在Cu₂@C₃N₄、Cu₃@C₃N₄和Cu₄@C₃N₄上形成*CHO和*OCCO的動力學障礙，以及初始狀態、過渡態和最終狀態的視圖。

圖4：2D卟啉Cu、銅酞菁Cu、吡咯型CuN₄、吡啶型CuN₄和石墨烯負載的CuN₃上的CO吸附配置，以及石墨烯負載的CuN₃上加氫形成*CHO的動力學障礙。

總結展望

本研究的亮點在于揭示了Cu SACs在CO₂/CO電還原反應中生成C₂₊產品的活性起源。通過DFT計算和全面的動力學分析研究結果表明，不是原始的Cu₁原子，也不是Cu₂簇，而是至少由三個Cu原子組成的Cu₁原子衍生的Cu簇負責催化活性。

研究結果還揭示，盡管Cu₁原子在不同底物上都不活躍，但衍生的Cu簇的C₂₊性能是底物依賴的。本工作加深了對Cu SACs在CO₂/CO電還原反應中機制的理解，闡明了Cu簇作為真正的活性中心對C₂₊產品選擇性的決定性影響，并為未來的催化劑設計提供了指導。

文獻信息

標題：Not One, Not Two, But at Least Three: Activity Origin of Copper Single-Atom Catalysts toward CO₂/CO Electroreduction to C₂₊ Products

期刊：Journal of the American Chemical Society

DOI：10.1021/jacs.4c05669

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