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?安師大/昆士蘭科大/河大ACS Nano: 構建Cu-Mo雙中心，增強NO3?與CO2電還原為尿素

電化學NO₃^?還原合成尿素的過程與CO₂還原反應同步進行，涉及多個電化學步驟，包括C-N偶聯和生成一系列中間體。這一過程往往導致產品種類繁多，尿素生產效率低下。因此，需要開發合適的電催化劑以優化反應物和中間體的吸附和活化、減少副反應，以及增強C-N偶聯。過渡金屬二鹵化物(TMD)，特別是二硒化鉬(MoSe₂)，由于其獨特的電子性質和強大的穩定性，已成為各種電催化過程的有前途的催化劑。盡管如此，MoSe₂缺乏高效的反應位點，通常表現出低效能。與傳統的二元MoSe₂相比，通過二次金屬摻雜制備三元TMD可以為不同的中間體提供不同的反應位點，從而顯著提高了催化劑的電催化性能。

基于此，安徽師范大學欽青教授、昆士蘭科技大學冒鑫和河南大學代磊等制備了一種Cu摻雜MoSe₂催化劑(Cu-MoSe₂)，其能夠同時電還原CO₂和NO₃^?制尿素。將Cu摻入MoSe₂能夠改變其電子構型，從而產生或增強有利于尿素合成活性和選擇性的Cu-Mo雙活性位點。

結果表明，Cu-MoSe₂電極在?0.7 V_RHE下的尿素產率為1235 μg h^?1 mg_cat.^?1，在?0.6 V_RHE下尿素的法拉第效率(FE)為23.43%。在流動池中，Cu-MoSe₂催化劑在100 mA cm^?2電流密度下的尿素產率為9.16 mg h^?1 mg_cat.^?1，并且在連續電解132小時后仍保持良好的尿素法拉第效率，顯示出巨大的工業應用前景。

原位光譜表征和理論計算表明，在反應過程中NO₃^?優先吸附在Cu-Mo雙活性位點的富電子Mo中心上并轉化為*NH中間體，隨后*NH遷移到相鄰缺電子Cu位點，釋放Mo位點用于CO₂吸附和活化。相對于MoSe₂催化劑，Cu-MoSe₂中Mo位點上的*CO與*NH進行C-N耦合產生*NHCO以及*NHCO與Mo位點上隨后生成的*NO進行C-N耦合形成*NHCONO的能壘低。

因此，所構建的Cu-Mo雙中心有效地降低了與兩個C-N鍵形成相關的能壘，從而顯著優化了尿素生產過程。總的來說，該項工作為今后探索過渡金屬摻雜二鹵化物的原子修飾和原子對結構提供了指導，有助于綠色化學和可持續工業進程這一新興領域的發展。

Cu–Mo dual sites in Cu-doped MoSe₂ for enhanced electrosynthesis of urea. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c01821

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