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?納米中心/高能物理所AFM: Pd單原子結(jié)合S型異質(zhì)結(jié)，實現(xiàn)可見光驅(qū)動高效產(chǎn)H2

太陽能驅(qū)動水分解是一種實現(xiàn)可再生能源有效利用和零排放的可持續(xù)制H₂方法。為了實現(xiàn)高效的太陽能-H₂轉(zhuǎn)化，需要設計具有合適帶隙和高光生電荷分離/轉(zhuǎn)移效率的光催化劑。最近，有機-無機S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)作為納米尺度異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑設計的一個新方向，受到了人們的廣泛關(guān)注。

目前，已經(jīng)有許多關(guān)于g-C₃N₄/CdS的研究，但通過單原子催化劑(SA)調(diào)制g-C₃N₄/CdS S型異質(zhì)結(jié)的光催化產(chǎn)氫活性的報道很少。此外，在包含S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)和SA的多元光催化系統(tǒng)的逐步合成時，傳統(tǒng)試錯方法面臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于成本低效、耗時、不可擴展的能力等。在這種情況下，一個簡單的一步法是非常可取的，盡管相關(guān)的研究也仍然缺乏。

近日，國家納米科學中心曾慶禱、劉剛和中國科學院高能物理研究所鄭黎榮等首先采用第一性原理密度泛函理論(DFT)計算方法模擬了Pd-g-C₃N₄/CdS分級光催化劑的原子結(jié)構(gòu)、界面相互作用和熱力學參數(shù)。

團隊在理論計算的指導下通過一鍋球磨法制備出Pd-g-C₃N₄/CdS分級光催化劑。實驗結(jié)果表明，g-C₃N₄與CdS之間的電子相互作用導致形成具有內(nèi)建電場介導的S型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，這有助于光生電荷分離和轉(zhuǎn)移；同時，催化劑中Pd-S₃和Pd-N₂原子位點不僅能夠通過優(yōu)化Pd SAs的d帶中心來調(diào)制H吸附能，而且還可以通過Pd-S和Pd-N鍵提供超快電子轉(zhuǎn)移通道，起到了促進電荷轉(zhuǎn)移的作用。

因此，在一系列Pd-20% g-C₃N₄/CdS分級復合材料中，1% Pd-20% g-C₃N₄/CdS具有優(yōu)異的光催化活性，在420 nm處的AQE為28.8%，H₂產(chǎn)率為85.66 mmol h^-1g^-1，分別比20% g-C₃N₄/CdS和CdS NPs高約20倍和51.3倍。

此外，基于理論計算和系統(tǒng)表征結(jié)果，研究人員Pd-g-C₃N₄/CdS的光催化機理。首先，在可見光照射下，在g-C₃N₄納米粒子和CdS納米粒子的CB和VB中產(chǎn)生了光生電子-空穴對；隨后，部分位于CdS納米粒子的CB中的光生電子傳輸?shù)絞-C₃N₄納米粒子的VB中，并與由內(nèi)建電場和能帶彎曲驅(qū)動的空穴重新結(jié)合(即一個S型的電子轉(zhuǎn)移通路)；同時，Pd SAs表現(xiàn)為通過Pd-N和Pd-S鍵積累光生電子的電子庫，光生電子還原吸附在Pd-g-C₃N₄/CdS復合材料表面的H產(chǎn)生H₂，而聚集在CdS納米粒子VB中的光生空穴被乳酸消耗。

綜上所述，Pd SAs和g-C₃N₄/CdS異質(zhì)結(jié)協(xié)同促進了光生載流子的分離和遷移，從而顯著改善了光催化H₂生產(chǎn)性能。

S-Scheme g-C₃N₄/CdS heterostructures grafting single Pd atoms for ultrafast charge transport and efficient visible-light-driven H₂ evolution. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202402797

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