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在溶液中可以合成層狀金屬鹵化物鈣鈦礦或二維鈣鈦礦，進一步通過改變其組成可以實現對其光學和電子性質的調整。

在此，美國普渡大學竇樂添教授等人報道了一種分子模板法，通過限制晶體沿除 [110]以外的所有晶體學方向的生長，從而促進了一維生長過程。研究顯示，本文的方法廣泛適用于合成一系列具有大縱橫比和可調有機-無機化學成分的高質量層狀鈣鈦礦納米線，這些納米線展現出清晰和靈活的空腔，表現出超越傳統鈣鈦礦納米線的光學特性，包括各向異性發射偏振、低損耗波導（小于每毫米3分貝）和高效的低閾值光放大（小于每平方厘米20微焦耳）。

相關文章以“Molecular templating of layered halide perovskite nanowires”為題發表在Science上。

竇樂添，普渡大學化學工程系教授。2009-2014年，他在加利福尼亞大學洛杉磯分校（UCLA）攻讀博士學位，導師是光伏領域著名的楊陽教授；2014-2017年，他在國際頂尖納米材料課題組做博士后，導師是楊培東教授。他于2017年加入普渡大學，并于2022年獲得終身教職。

他的研究興趣包括混合材料、有機半導體、鹵化物包光體的合成，以及相關的光電特性及其器件應用。同時，他已發表 110 多篇論文，被引用超過25000次（截至2024 年1月，H指數=52）。目前，獲獎包括‘科睿唯安交叉學科高被引科學家(前0.1%)’、‘國際先進材料協會青年科學家獎’、‘海軍研究中心青年科學家獎’等。

通常情況下，通過改變溶液中合成層狀金屬鹵化物鈣鈦礦的組成成分，能夠實現對其光學和電子性質的調整。這些材料的一維形式的生長僅限于(BA)₂PbI₄的氣相生長，其中BA為丁基銨，或(BA)₂(MA)_n-1Pb_nI_3n+1的光刻模板化溶液相生長，其中MA是甲基銨，層數 n 為 2到5。然而，這些方法具有較高的處理復雜性和成本，并且可擴展性和設計靈活性有限。值得注意的是，層狀鈣鈦礦的結構激發了具有工程化帶隙和分子間π相互作用。

研究發現，有機模板分子可以打破層狀鈣鈦礦的平面內對稱性，并通過二次鍵合相互作用誘導其一維生長。具體來說，這些分子引入了與鹵化物鈣鈦礦的離子性質和八面體間距兼容的面內氫鍵。層狀鈣鈦礦的納米線可以很容易地組裝在溶液中，通過形成一維氫鍵有機網絡來促進。這些納米線具有可定制的長度和高質量的腔體，為研究層狀鈣鈦礦中的各向異性激子行為、光傳播和激光提供了一個理想的平臺，這也突出了有機-無機雜化半導體的結構可調性，為層狀材料帶來了前所未有的形貌控制。

面內單向H鍵合

層狀鈣鈦礦的有機中間層通常展現出較弱的長程有序，如沿(PEA)₂PbBr₄（PEA：苯乙銨）堆疊方向的面外，顯示有機層中分子間相互作用較弱（圖1A）。為了排列陽離子，本文選擇羧酸（COOH）通過多個氫鍵二聚，這些氫鍵具有很強的方向性，被廣泛用于驅動有機構建塊的自組裝和排列。其中，用COOH將PEA衍生到苯基環的3位點，使得經典的COOH二聚體穿過范德瓦爾斯間隙在面外形成（圖1B），正如之前在二維鈣鈦礦中觀察到的那樣（10）。然而，這種面外的方向性并沒有改變層狀鈣鈦礦晶體的面內生長，并且只獲得了2D納米結構。

圖1. 基于不同有機陽離子的層狀[PbBr₄]^2-鈣鈦礦形貌和晶體結構的對比。

為了直接一維生長，本文首先在現有部分的對位引入了一個額外的羧基單元，形成類似鄰苯二甲酸（TPA）的主干，將其命名為TPA3。同時，(TPA3)₂PbBr₄的晶體結構顯示，在單向分子間相互作用的驅動下，最終在2D無機襯底上排列良好的1D鏈（圖1C和E）。

圖2. 使用(BrCA3)₂PbBr₄表示的2D鈣鈦礦納米線的生長機理及其形貌和光學特性。

盡管2D鈣鈦礦納米線的形成似乎取決于有機層內固有的1D連通性，但還需要進一步的研究來確定它們的生長方向是否遵循COOH二聚體的氫鍵方向。作者使用單晶X射線衍射（SC-XRD）和選擇區域電子衍射（SAED）對(BrCA3)₂PbBr₄的晶體體相和納米線進行面表征。每個晶體的長軸與其[110]晶體方向對齊，兩者都與八面體堆疊方向相匹配。

圖3：層狀2D和準2D鈣鈦礦納米線。

圖4：各向異性發射極化。

圖5：波導和激光。

綜上所述，本文通過在有機間隔物之間引入強大的分子間相互作用，但這調控層狀鈣鈦礦形貌的方法與有機-無機雜化材料的特殊晶體結構不同，需要更全面的研究。同時，使用定向超分子合成子進行形態控制，被證明是各種層狀鈣鈦礦結構和各種有機間隔物的普遍適用策略。特別是，有機層中官能團的選擇和分子間相互作用遠遠超出了COOH二聚體和氫鍵網絡。例如，π相互作用（π-π、π-p 或 σ-π）、靜電力甚至手性也可以很容易地實現。在這方面的進一步探索將為這些雜化層狀材料引入增強的多功能性，也將推動下一代半導體的發展。

Wenhao Shao?, Jeong Hui Kim?, Jeffrey Simon, Zhichen Nian, Sung-Doo Baek, Yuan Lu, Colton B. Fruhling, Hanjun Yang, Kang Wang, Jee Yung Park, Libai Huang, Yi Yu, Alexandra Boltasseva, Brett M. Savoie, Vladimir M. Shalaev, Letian Dou*, Molecular templating of layered halide perovskite nanowires. (2024).

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