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郭再萍院士?EES：錨定聚陰離子增強高壓LiCoO2反應動力學和結構穩定性

將充電電壓提高到4.6 V可直接提高鋰離子電池用LiCoO₂正極的容量和能量密度。然而，高壓LiCoO₂中的有害相演變和不穩定界面等問題會導致電池容量急劇下降。

在此，阿德萊德大學郭再萍團隊將聚陰離子PO₄^3-成功錨定在LiCoO₂材料表面，該策略實現了優異的電池性能。具體而言，材料表面的聚陰離子使LiCoO₂表面晶格間距擴大10%進而增強了Li擴散動力學。因此，該電池在20 C(1 C= 274 mA g^-1)下可獲得164 mAh g^-1的優異性能。此外，具有高電負性的聚陰離子可以通過減少O2p和Co3d軌道雜化，在高壓下穩定表面氧，從而抑制表面Co的遷移和有害的H1-3相的形成。

結果顯示，電池在1C下300次循環后的容量保持率為84%。含有改性LiCoO₂和Li金屬電極的軟包電池在32 mg cm^-2的高負載下可提供513 Wh kg^-1的超高能量密度。

圖1. 材料結果分析

總之，該工作將聚陰離子PO₄^3-錨定在LiCoO₂材料表面進而加速了離子擴散。此外，聚陰離子通過降低O2p軌道極大地減輕了高壓下的氧氧化，并物理阻礙了Co在表面的遷移，最大限度地減少了氧損失和Co₃O₄相的形成。同時，該策略可以抑制相演化在高電壓下形成不良的 H1-3 相，進而助于電池實現優異循環性能。

此外，采用 N@P 和 Li 金屬電極的軟包電池可以表現出 513 Wh kg^-1的極高能量密度以及較長的循環壽命，展現出巨大的應用潛力。因此，該項工作揭示了一種開發可充電鋰離子電池高能量密度和長循環壽命正極的新方法。

圖2. 作用機制與電池性能

Enhancing the reaction kinetics and structural stability of high-voltage LiCoO2 via polyanionic species anchoring, Energy & Environmental Science 2024 DOI: 10.1039/d4ee00726c

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