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研究背景

薄膜發(fā)光二極管(LEDs)在平板顯示和固態(tài)照明領(lǐng)域中扮演著日益重要的角色。然而，傳統(tǒng)薄膜LEDs在實現(xiàn)高效亮度方面面臨挑戰(zhàn)，因其低電荷遷移率和易受到非輻射復(fù)合的影響。

近年來，三維(3D)鈣鈦礦作為一種潛在的高效發(fā)光材料備受關(guān)注，因其高電荷遷移率和低量子效率下降。盡管如此，3D鈣鈦礦也存在輻射復(fù)合速率緩慢的問題，導(dǎo)致光致發(fā)光量子效率(PLQE)受到缺陷的影響。

成果簡介

為了解決這一問題，國家柔性電子基礎(chǔ)（前沿）科學(xué)中心首席科學(xué)家黃維院士團隊、南京工業(yè)大學(xué)王建浦課題組、柔性電子（未來技術(shù)）學(xué)院朱琳副教授等人攜手提出了多種鈍化策略來降低3D鈣鈦礦薄膜中的缺陷密度，但最大可達到的PLQE僅約為80%，且相應(yīng)的LED器件的外部量子效率(EQEs)不足25%。針對這一挑戰(zhàn)，研究者提出了一種雙添加劑結(jié)晶方法，通過促進四方相FAPbI3鈣鈦礦的形成，加速輻射復(fù)合過程，從而實現(xiàn)了高效近紅外3D鈣鈦礦。相關(guān)成果在Nature期刊上發(fā)表了題為“Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs”的最新論文。

這項研究取得了顯著的成果，該方法制備的3D鈣鈦礦表現(xiàn)出96%的PLQE，并實現(xiàn)了32.0%的峰值EQE，即使在高達100 mA cm^-2的高電流密度下，其效率仍保持在30.0%以上。這些結(jié)果為推動高效和高亮度鈣鈦礦LEDs的發(fā)展提供了重要的理論和實踐基礎(chǔ)。

研究亮點

1. 雙添加劑結(jié)晶方法的引入：通過引入雙添加劑結(jié)晶方法，本研究成功實現(xiàn)了高效的三維鈣鈦礦的制備。這種方法利用了1-氨基吡啶碘（PyNI）和5-氨基戊酸（5AVA）兩種添加劑，促進了四方相FAPbI3鈣鈦礦的形成，從而加速了輻射復(fù)合過程。

2. PLQE的顯著提高：相比于之前的研究，本文所提出的雙添加劑方法使得鈣鈦礦的光致發(fā)光量子效率（PLQE）顯著提高至96%。這一成果是在實現(xiàn)了高電荷遷移率和低量子效率下降的前提下，進一步提高了光電轉(zhuǎn)換效率，為LEDs的制備提供了可行途徑。

3. LEDs峰值EQE的創(chuàng)紀(jì)錄提升：通過采用雙添加劑結(jié)晶方法制備的鈣鈦礦LEDs，在峰值外部量子效率（EQE）方面實現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的提升，達到了32.0%。這一成果意味著作者在LEDs的性能上取得了顯著的突破，使得鈣鈦礦LEDs更具應(yīng)用潛力。

4. 高亮度條件下的穩(wěn)定性：本研究還證明了所制備的鈣鈦礦LEDs在高電流密度（100 mA/cm^2）下依然保持著較高的效率（30.0%以上），這表明了其在實際應(yīng)用中的穩(wěn)定性和可靠性。這為其在實際生產(chǎn)中的應(yīng)用提供了重要的支持。

圖文解讀

圖1：鈣鈦礦薄膜的制備過程和表征。

圖2. 雙添加劑鈣鈦礦發(fā)光二極管的器件結(jié)構(gòu)和性能。

圖3. 鈣鈦礦薄膜的光學(xué)性能。

圖4：鈣鈦礦薄膜的結(jié)構(gòu)表征。

結(jié)論展望

本研究提出了一種解決現(xiàn)有薄膜發(fā)光材料在實現(xiàn)高效LEDs時面臨的挑戰(zhàn)的直接方法。作者認識到，要實現(xiàn)高效率和亮度的LEDs，需要材料具備高PLQE、最小的非輻射復(fù)合、高電荷遷移率以及有利于有效光耦合的結(jié)構(gòu)。然而，傳統(tǒng)的材料如有機半導(dǎo)體、量子點和低維度鈣鈦礦未能同時滿足這些要求。因此，作者轉(zhuǎn)向了具有增加的激子結(jié)合能的3D鈣鈦礦，并通過促進四方相FAPbI3鈣鈦礦的形成來實現(xiàn)這一目標(biāo)。

通過這一策略，作者成功地實現(xiàn)了近乎完美的PLQE，從而為LEDs的高效率奠定了基礎(chǔ)。尤其值得注意的是，作者取得了32.0%的EQE，創(chuàng)下了前所未有的記錄，這進一步證明了作者方法的有效性。作者的研究為突破鈣鈦礦LEDs的效率限制提供了重要的啟示，展示了使用3D鈣鈦礦的潛力，并為下一代顯示和照明技術(shù)的發(fā)展提供了新的思路。這一成果將激發(fā)更多的研究者投入到鈣鈦礦LEDs的研究中，推動LED技術(shù)的進步，為實現(xiàn)更高效、更亮的LEDs開辟了新的可能性。

文獻信息

Li, M., Yang, Y., Kuang, Z. et al. Acceleration of radiative recombination for efficient perovskite LEDs. Nature (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07460-7

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