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他，國家杰青/優青、青年長江！最新JACS！

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他，國家杰青/優青、青年長江！最新JACS！

第一作者：Fan-Rui Huang
通訊作者：史炳鋒，姚啟鈞
通訊單位：浙江大學
論文速覽
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由于應變雙環結構的多重反應性，通過不對稱C-H活化選擇性合成手性橋連(雜)雙環支架構成了實質性的挑戰。本研究報道了一種通過鈷（Co）催化的對映選擇性C-H活化/對稱雙環烯烴的親核[3+2]環化反應，用于合成具有[2.2.1]橋聯雙環骨架的手性分子。這類骨架在生物活性分子中具有重要價值，廣泛應用于不對稱催化和材料合成。
研究團隊還開發了一種新的合成策略，利用對稱雙環烯烴作為偶聯伙伴，通過Co催化實現了從簡單前體到復雜手性雙環骨架的直接構建。通過合理設計的Salox配體，實現了對反應的高度化學選擇性和對映選擇性控制。
圖文導讀
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圖1：手性橋聯雙環骨架分子的應用和合成方法
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圖2：初始發現與手性袋狀的立體圖
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圖3：反應條件優化與機理研究
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圖4：底物范圍拓展
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圖5：苯腙類底物的反應設計
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圖6：苯腙衍生物的底物拓展
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圖7：合成轉化應用
總結展望
本研究的亮點在于開發了一種鈷催化的對映選擇性C-H活化/親核[3+2]環化反應，為合成具有[2.2.1]橋聯雙環核心的手性分子提供了一種直接、高效的策略。通過精心設計的Salox配體，實現了對反應的高度化學選擇性和對映選擇性控制，收率和對映體過量值均非常優秀。
此外，該方法的底物適用性廣，可以兼容多種不同的取代基，為合成復雜手性分子提供了新的途徑。研究還展示了該策略在合成藥物分子和材料分子中的潛在應用，具有重要的學術和工業價值。
文獻信息
標題：Cobalt-Catalyzed Domino Transformations via Enantioselective C-H Activation/Nucleophilic [3+2] Annulation toward Chiral Bridged Bicycles
期刊：Journal of the American Chemical Society
DOI：10.1021/jacs.4c04623

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