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廈大/蘭州化物所JACS: 揭示尖晶石中活性中心性質，實現(xiàn)CO2加氫制甲醇和烴類化合物

熱催化CO₂加氫反應已被證明是減少CO₂排放和生產高價值化學品的一個可持續(xù)策略。有研究表明，在一系列氧化物-沸石催化劑上，成功地將CO₂直接加氫生成低碳烯烴、芳香烴和低碳烷烴。除了分子篩/沸石型的拓撲結構和酸性外，氧化物催化劑的表面性質也影響串聯(lián)催化的協(xié)同作用，從而影響催化性能。

為了實現(xiàn)CO₂選擇性加氫制甲醇，理想的氧化物催化劑必須具有可調的缺陷位點，使反應過程朝著甲醇的生成方向發(fā)展。此外，氧化物的催化行為明顯受到表面由H₂的異裂或均裂活化產生的H物種的影響。盡管催化劑開發(fā)取得了重大進展，但氧化物上活性位點的起源以及在工作條件下碳和氫物種的結合機制還遠不清楚。

近日，廈門大學王野、成康和中國科學院蘭州化學物理研究所吳劍峰等制備了三組尖晶石型二元氧化物，即鋅基、鎂基和鎳基二元氧化物，并探討了其表面活性中心的性質以及與反應條件相關的CO₂加氫制甲醇的機理。

實驗結果表明，在300 °C和3.0 MPa條件下，ZnAl₂O_x和ZnGa₂O_x上的CO₂轉化率大于3%，甲醇的選擇性大于65%；而鎂基和鎳基二元氧化物則分別對CO₂加氫反應表現(xiàn)出惰性和低選擇性。此外，將鋅基氧化物與一系列沸石/沸石型材料結合，可以縮小碳氫化合物分布或合成特定的產物。例如，通過將一系列分子篩或沸石與優(yōu)化后的ZnAl₂O_x或ZnGa₂O_x尖晶石氧化物進行整合，可以直接從CO₂和H₂中高選擇性生成乙酸(48%)、乙烯(58%)、丙烷(80%)、低碳烯烴(92%)和芳香烴(70%)等烴類化合物。

基于一系列原位光譜表征，研究人員提出了CO₂在鋅基尖晶石氧化物上加氫生成甲醇的反應機制。具體而言，在反應過程中，-Zn-O-對誘導H₂通過異裂途徑解離形成Zn-H和?OH基團；而-Ga-O-對有利于Zn-H物種在ZnGa₂O_x表面的穩(wěn)定性，為HCOO*的后續(xù)加氫提供足夠的金屬氫化物。

同時，ZnAl₂O_x和ZnGa₂O_x上的配位不飽和金屬中心對CO₂的解離吸附和活化有重要作用。CO₂可以以線性構型吸附在OVs上，也可以通過m-CO₃*形式吸附在OVs附近的O原子上。金屬氫化物是CO₃*加氫生成HCOO*和HCOO*加氫生成CH₃O*過程中必需的活性物質。最后，通過結合H⁺，CH₃O*種可以進一步轉化為CH₃OH。因此，CH₃OH的形成遵循明確的碳酸鹽(CO₃*/HCO₃*)→甲酸鹽(HCOO*)→甲氧基(CH₃O*)途徑。

綜上，通過一系列沸石或沸石型的整合，可以直接從CO₂和H₂中生成分布窄的高選擇性烴類化合物，為CO₂的利用提供了一條有前途的途徑。

Spinel nanostructures for the hydrogenation of CO₂ to methanol and hydrocarbon chemicals. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c00981

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廈大/蘭州化物所JACS: 揭示尖晶石中活性中心性質，實現(xiàn)CO2加氫制甲醇和烴類化合物

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