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研究背景

構建由二維氧化石墨烯（GO）納米片組成的納米層狀膜是水凈化和化學分離技術領域的一項創新。由于GO膜具有優異的水傳輸性能和高選擇性篩分能力，成為近年來的研究熱點。然而，GO膜在實際應用中面臨一個關鍵挑戰：對單價鹽離子的拒絕率較低，通常在10-60%之間。這主要是由于GO膜在水溶液中容易發生膨脹，導致層間空間的納米限域性減弱，進而使離子更容易穿透膜。這種膨脹現象削弱了膜的離子屏障能力，嚴重制約了GO膜在脫鹽領域的應用前景。

有鑒于此，科學家們提出了多種策略來解決GO膜的膨脹問題。例如，通過交聯或插層化學來控制GO膜的層間距離，從而限制其膨脹。然而，這些方法通常會導致膜的水滲透性顯著下降，不能同時實現高水通量和高離子拒絕率。因此，如何在保持高水滲透性的同時顯著提高單價離子拒絕率，成為了研究人員面臨的主要瓶頸。

研究背景

為了克服這一挑戰，大連理工大學全燮教授等人（國家杰出青年科學基金獲得者，水環境保護與治理專家）提出了一種靜電誘導的離子限域分離策略，旨在增強GO膜的單價離子拒絕性能。具體來說，他們將聚苯乙烯磺酸鈉（PSSNa）組裝到還原氧化石墨烯（rGO）納米層狀結構中，構建出一種陽離子限域的ArGO-PSSNa膜。通過這種方法，膜內形成了強靜電吸引力，使得水合鈉離子脫水并被限域在納米通道內，從而實現了通道內的陰陽離子分離。這種設計不僅有效地抑制了陰陽離子的共同運輸，還顯著提高了膜的單價鹽拒絕率。相關研究在Nature Communications期刊上發表了題為“Electrostatic-induced ion-confined partitioning in graphene nanolaminate membrane for breaking anion–cation co-transport to enhance desalination”的最新論文。

實驗結果顯示，采用這一策略的ArGO-PSSNa膜在壓力驅動條件下，對5?mM NaCl的拒絕率達到95.5%，水通量為48.6?L?m^?2?h^?1?bar^?1。此外，在滲透驅動條件下，該膜對0.5?M NaCl的拒絕率高達99.7 %，水通量為47.0?L?m^?2?h^?1，性能明顯優于當前已報道的其他基于石墨烯的納米層狀膜。這一研究成果表明，靜電誘導的離子限域分離策略在提高脫鹽膜性能方面具有顯著的優勢，為未來高性能膜材料的設計提供了新的思路。

科學亮點

1.本文首次提出了一種通過電荷相互作用在還原氧化石墨烯膜中實現離子限域分離的策略。通過將聚苯乙烯磺酸鈉（PSSNa）引入胺交聯的還原氧化石墨烯（rGO）納米層狀結構中，成功構建了一個陽離子限域的膜結構。這種創新的策略通過調節膜內的陰陽離子分配，實現了阻止陰陽離子的共同運輸，從而大幅提高了鹽拒絕率。

2.本文構建的ArGO-PSSNa膜不僅具有高水滲透性，還在維持高通量的同時顯著提高了對單價鹽的拒絕率。壓力驅動和滲透驅動兩種條件下的實驗結果均表明，該膜擁有優異的水通量和鹽拒絕性能，遠超過已報道的石墨烯基膜。這突破了以往對于石墨烯膜的鹽拒絕性能的限制，為高效脫鹽提供了新的解決方案。

3.通過模擬和計算分析，本文深入探討了膜內離子的分布和運輸機制。結果顯示，膜內強電荷吸引力導致水合鈉離子脫水并被限域在納米通道中，從而增強了通道內的陰陽離子分離效應。這一研究揭示了離子在納米通道中的動態行為，為進一步優化膜結構和性能提供了深刻的理論指導。

4.本文的研究不僅提供了一種新穎的離子分離策略，還為設計高性能膜提供了新的思路和方法。通過調控膜內離子分布和運輸行為，可以有效地提高膜的鹽拒絕性能，推動膜分離技術向更高效、更環保的方向發展。這為解決水資源緊缺和環境污染等問題提供了重要的技術支持和解決方案。

圖文解讀

圖1：ArGO-PSSNa膜的制備和結構。

圖2. rGO-PSSNa膜的結構和性能表征。

圖3. 膜性能評估。

圖4：rGO和ArGO-PSSNa納米通道中離子分布和傳輸行為的模擬。

圖5：滲透驅動膜過程的性能和機制。

圖6：ArGO-PSSNa膜與離子之間的相互作用。

研究結論

本項研究創新地提出了一種通過電荷相互作用調控離子分離的策略，通過構建陽離子限域的ArGO-PSSNa納米層狀膜，成功實現了對納米通道內陰陽離子的有效分離，從而顯著提高了膜的鹽拒絕性能。

此外，通過理論模擬和計算分析揭示了膜內離子分布和運輸機制，深入理解了離子與膜相互作用、離子脫水、離子分離等關鍵過程。這為膜分離技術的優化和設計提供了新思路和方法，有望推動膜分離技術向更高效、更環保的方向發展。

此外，本研究突破了傳統對石墨烯膜鹽拒絕性能的限制，同時實現了高水透過性和高脫鹽性能，為解決水資源緊缺和環境污染等問題提供了有力支持。這些成果對于開發基于膜的納米流體傳輸和離子分離過程的原理和技術具有重要意義，為相關領域的未來研究提供了新的方向和啟示。

文獻信息

Zhang, H., Xing, J., Wei, G. et al. Electrostatic-induced ion-confined partitioning in graphene nanolaminate membrane for breaking anion–cation co-transport to enhance desalination. Nat Commun 15, 4324 (2024). https://doi.org/10.1038/s41467-024-48681-8

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