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?東南/西交ACS Nano: Ni-Co/ZrO2-VO上發生強光熱耦合，促進光催化CO2還原

將催化劑的尺寸最小化為團簇甚至單個原子(SA)可以使活性中心的暴露最大化，從而有助于提高催化活性。SA催化劑由于金屬中心的原子分散性，在光熱催化CO₂轉化反應中表現出較高的催化活性。研究表明，在摻雜半導體材料的條件下，盡管由可見光激發的帶隙狀態可以增強可見光吸收，但是體相中的載流子傾向于通過帶隙重組，導致光生電荷分離效率降低，而在金屬氧化物表面上負載的SA催化劑的情況下，生成的電荷載流子可以直接與吸附的分子相互作用以促進有效利用。

此外，在CO₂還原過程中，過渡金屬Ni可以通過局域表面等離子共振(LSPR)效應有效地將近紅外光轉化為熱電子和熱能，導致局域界面的快速加熱，誘導強烈的熱點效應，并促進CO₂活化過程。

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基于此，東南大學李乃旭、周建成和西安交通大學劉茂昌等采用溶劑熱法在富氧空位ZrO₂上構建了Ni團簇和Co SA(Ni-Co/ZrO₂-V_O)，并將其用于高效光熱催化CO₂轉化。

理論計算表明，Ni-Co/ZrO₂-V_O上表現出Ni團簇和Co SAs分別強化CO₂還原和H₂O解離的光熱耦合效應，對于CO₂還原，Ni團簇促進了ZrO₂-V_O表面Zr-O-Ni結構的形成，增強了CO₂吸附強度，并且Ni團簇的強烈LSPR效應促進了CO₂的有效活化和斷鍵。

在V_O存在的情況下，Co SA易于與吸附的H₂O形成平面結構，促進了H₂O的吸附；此外，H₂O的分子軌道與Co SA的d軌道雜化形成了光生空穴轉移的橋梁，促進了H₂O的解離和活性H的釋放，進一步促進了CO₂的還原。采用強烈集中的太陽輻射(4.27 W cm^-2)光熱耦合驅動CO₂-H₂O還原反應，CO產率為663.84 μmol g^-1 h^-1，選擇性為99.52%，且STC轉化率高達0.372‰。

此外，研究人員對Ni-Co/ZrO₂-V_O催化劑光熱催化CO₂-H₂O還原中的CO₂轉化途徑和光熱耦合機制進行了更詳細地闡述：最初，CO₂被吸附在Ni-Co/ZrO₂-V_O表面的Zr-O結構和Zr-O-Ni結構上，而H₂O分子被吸附在Co SAs上。

ZrO₂-V_O在紫外光照射下產生光生空穴并轉移到Co SA上，Co SA也可以直接從可見光照射下產生空穴；Ni團簇的LSPR效應在可見-近紅外輻照下誘導VB底部出中間雜質態，這種電子狀態導致電子在Ni上聚集并在其中形成一個熱點，從而通過破壞C=O鍵而快速激活CO₂。因此，Ni-Co/ZrO₂-V_O催化劑驅動H₂O解離產生H，H將CO₂轉化為CO。

Integration of Co single atoms and Ni clusters on defect-rich ZrO₂ for strong photothermal coupling boosts photocatalytic CO₂ reduction. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.4c01637

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