第一作者：Hefei Li，Pengfei Wei，Tianfu Liu

通訊作者：汪國雄，高敦峰

通訊單位：中國科學院大連化學物理研究所

論文速覽

通過一氧化碳（CO）催化轉化生產乙烯等有價值的化學品是一條重要的非石油路線。本論文提出了一種電化學方法，通過富含晶粒邊界的銅（Cu）納米粒子催化劑，在堿性膜電極組裝（MEA）電解器中高效合成多碳（C₂₊）化學產品。

實驗結果顯示，在低電池電壓2.78 ± 0.01 V下，實現了高達4.35 ± 0.07 A cm^-2的C₂₊局部電流密度，C₂₊法拉第效率為87%±1%，CO轉化率為85?± 3%。

通過原位拉曼光譜和密度泛函理論（DFT）計算，揭示了Cu納米粒子的晶粒邊界有助于CO吸附和C-C耦合，從而解釋了C₂₊產率與晶粒邊界密度之間的定性趨勢。

此外，通過使用五個100 cm² MEAs的電解器堆疊進行放大演示，在400 A（4 A cm^-2）的總電流下，分別實現了118.9 mmol min^-1的C₂₊和1.2 L min^?1的乙烯形成速率，C₂₊法拉第效率為64%。

圖文導讀

圖1：Cu-nc催化劑的CO電解性能。

圖2：C₂₊產率與晶粒邊界（GB）密度之間的相關性。

圖3：operando光譜學研究。

圖4：DFT計算結果。

圖5：CO電解的放大演示。

總結展望

本研究開發了一種新型的電化學CO電解方法，通過富含晶粒邊界的Cu納米粒子催化劑，實現了高效、高選擇性的多碳化學品合成。該方法在低電壓下展示了優異的C₂₊產品局部電流密度和法拉第效率，并通過原位光譜和DFT計算深入理解了催化機制。

此外，通過電解器堆疊的放大演示驗證了該技術的實用性和可行性。這些發現為電化學合成有價值的C₂₊化學品提供了新途徑，并為可持續的CO資源轉化技術的發展做出了重要貢獻。

文獻信息

標題：CO electrolysis to multicarbon products over grain boundary-rich Cu nanoparticles in membrane electrode assembly electrolyzers

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-49095-2