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由能夠驅動析氧反應(OER)的半導體和水氧化催化劑(WOCs)組成的穩健光陽極是光電化學燃料系統的重要組成部分。目前，人們在開發含有多種WOCs的酸性電催化OER系統方面取得了重大進展。同時，為了進一步提升反應活性，還開發了由半導體作為光吸收劑和WOCs作為助催化劑組成的光電極雜化體系。

然而，WOC共催化劑在光電極上的確切功能、電極材料的性質、光陽極的穩定性以及半導體/WOC結的光物理動力學仍然存在廣泛爭論。因此，目前還需要進一步的研究來了解助催化劑如何與半導體光陽極表面結合來提高OER性能。

近日，埃默里大學連天泉、Craig L. Hill和Zhao Fengyi等通過將陽離子3-氨基丙基三甲氧基硅烷(APS)配體錨定在金屬氧化物光吸收劑上，然后用含有多金屬氧酸鹽WOC的溶液處理金屬氧化物-APS，構建了包含均相水氧化催化劑Na₈K₈[Co₉(H₂O)₆(OH)₃(HPO₄)₂(PW₉O₃₄)₃] (Co₉POM)和納米多孔n型TiO₂的光電極(TiO₂-Co₉POM)。

實驗結果表明，在365 nm光照下和酸性溶液中，TiO₂-Co₉POM的光電流大幅度增加，并在0.30 V左右達到穩定，且TiO₂-Co₉POM的飽和光電流幾乎是TiO₂和TiO₂-APS的三倍。此外，該電極在酸性電解質中連續電解5小時后結構仍保持完整，顯示出優異的穩定性。

一系列系統地表征結果顯示，即使附加了一個絕緣APS層，TiO₂-Co₉POM仍是一個高度耦合的體系。光電流的增強主要是由于Co₉POM作為光生空穴捕集劑同時作為活性催化中心而不是表面狀態的鈍化劑，同時Co₉POM的表面修飾也調節了TiO₂帶邊緣，產生的合適的表面電場促進光生電荷分離。

此外，TiO₂-Co₉POM光陽極中的APS可能有兩種作用：一種是作為隧穿屏障，允許電子或空穴從TiO₂隧穿到WOC；另一種可能的作用是作為支撐層，允許POM和TiO₂之間直接接觸。值得注意的是，微環境效應，包括陽離子基團和POM反離子引入的效應，也可能會對光陽極的光電流產生影響。

Charge transfer mechanism on a cobalt-polyoxometalate-TiO₂ photoanode for water oxidation in acid. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c01441

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連天泉等JACS: 構建Co-多金屬氧酸鹽-TiO2光陽極，揭示電荷轉移機理

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