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清華深研院/先進院AM：堅韌明膠基水凝膠助力鋅金屬電池

水系鋅金屬電池因其低成本和高安全性等優勢，是下一代儲能技術有力競爭者。然而，由于鋅金屬側熱力學不穩定性嚴重影響了水系鋅金屬電池的循環壽命。另外，鋅電極/電解質界面存在不均勻的電場和“尖端”效應會造成不可控鋅枝晶生長，最終導致器件短路。

在此，清華大學深圳國際研究生院李寶華，中國科學院深圳先進技術研究院韓翠平等人提出一種基于明膠/氧化葡聚糖/甲基丙烯酸酐的水凝膠電解質(ODGelMA)。該電解質以高纏結的明膠高分子為聚合物骨架，通過氨基(明膠)和醛基(氧化葡萄糖)的席夫堿反應進行化學交聯形成動態亞胺鍵，再引入甲基丙烯酸酐(MA)進行酰胺化交聯反應，最終獲得化學交聯和纏結疊加的多重網絡凝膠電解質。

結果顯示，所制備的ODGelMA水凝膠具有較高的機械性能(6.8 MPa的拉伸強度)和高離子電導率(3.68 mS cm^?1)。研究表明，ODGelMA水凝膠不僅能調控鋅沉積行為抑制枝晶生長，而且還呈現出一種可調控的儲鋅框架，加速鋅電極表面鋅離子的溶劑化過程。

得益于水凝膠的高纏結結構和化學交聯強化，鋅負極經過500次循環后平均庫倫效率高達99.8%，在5 mA cm^?2 的電流密度和2.5 mAh cm^?2的沉積容量下能穩定循環900小時，Zn||I₂全電池在5C下經過10000次循環后容量保持率高達92.4%，60 mAh單層鋅離子軟包電池能穩定工作350圈。

圖1. ODGelMA水凝膠電解質的制備過程示意圖

總之，該工作提出了一種明膠基聚合物水凝膠ODGelMA。ODGelMA水凝膠呈現出快速的脫溶行為、高的Zn²⁺擴散動力學和離子電導率。由于ODGelMA水凝膠具有高纏結和化學交聯的多重網絡結構，使其表現出較高的韌性和機械強度，這將有利于提高水凝膠在電池循環過程中的穩定性。

此外，ODGelMA水凝膠電解質能有效地調控電極/電解質間的界面，從而抑制鋅金屬負極表面的枝晶生長和副反應的發生。因此，ODGelMA水凝膠電解質能有效提高鋅電極的穩定性和鋅離子的可逆性。同時，組裝的Zn||ODGelMA||I₂全電池在5C的電流密度下經過10000次的循環后放電容量仍高達92.4%，組裝的軟包電池在5 mA cm^?2的電流密度下初始放電容量為60 mAh，經過350次循環后容量保持率約為96.7%。

因此，該工作不僅為實現高穩定性的鋅離子儲能系統提供了一種新的水凝膠設計制備策略，而且為高機械強度和離子電導率的水凝膠設計提供了新思路和新方法。

圖2. Zn||I₂全電池的電化學性能測試

Entanglement Added to Cross‐linked Chains Enables Tough Gelatin‐based Hydrogel for Zn Metal Batteries, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202403214

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清華深研院/先進院AM：堅韌明膠基水凝膠助力鋅金屬電池

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