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近年來，人們付出了大量努力來制備用于選擇性生產C₁或C₂₊產物的銅基CO₂RR串聯催化劑。一些共催化劑(如Ag、Au和Pd)具有較低的O和H親和力，它們對被吸附的CO的弱結合能有利于在低過電位下高選擇性地將CO₂轉化為CO，隨后生成的CO溢出到附近的Cu中心進行進一步的加氫或C-C耦合過程。這種串聯催化反應的關鍵因素是異質結構中貴金屬和Cu納米結構的空間分布，這為調節催化劑表面上的關鍵反應中間體提供了一個機會，以優化CO₂RR的選擇性和活性。

然而，考慮到Cu與貴金屬(>10%)之間的極大的晶格錯配，異質結構(HSs)總是局限于具有固定接觸界面的Au/Ag/Pd-Cu Janus，導致反應中間體的非剪切吸附能，因此只產生以C₂H₄為主的產物。這將極大地阻礙串聯催化的選擇性，并增加工業應用中電催化劑合成和設備的成本和復雜性。此外，異質界面接觸面積與串聯催化選擇性之間的關系仍然不明確，這是提高CO₂RR選擇性的又一難題。

近日，新加坡南洋理工大學范紅金和天津工業大學李越等從AuCu HSs的合成原理入手，通過精細調節界面應變，實現了從二聚體到核殼結構的連續轉變。這種結構可調性導致Cu在Au納米疇和連接界面上的空間分布不同，這與Au-Cu HSs中暴露的Au納米球的可調長度和接觸面積相對應。

實驗結果表明，在466.1 mA cm^?2的高電流密度下，AuCu HSs催化劑的C₂₊產物的法拉第效率為80.0%。重要的是，隨著Au和Cu接觸面積的增加，產物的選擇性可以從CH₃OH和C₂H₅OH轉向C₂H₄。此外，該催化劑在600 mA cm^?2電流密度下連續電解10小時而沒有發生明顯的活性衰減，反應后材料的形貌和結構也保持良好。

原位光譜表征和理論計算表明，AuCu HSs催化劑中界面Cu表現出比表面Cu更高的氧化態，Au-Cu(Ⅰ)具有較低的*CO覆蓋率，Au-Cu二聚體上的CO₂RR反應遵循*CHO→*OCH₃→CH₃OH途徑；在Au-Cu(II)中，*CO覆蓋率中等，頂部*CO吸附構型促使反應*CO轉化為*CHCHOH，并最終得到C₂H₅OH產物；在具有高*CO覆蓋的Au-Cu(III)中，發生了Cu頂部位點到Cu橋位點的*CO吸附構型轉變，這有助于優先形成*CCH而不是*CHCHOH，使得選擇性從C₂H₅OH轉換為C₂H₄。

綜上所述，通過連續調整CO₂RR的三個關鍵參數，即*CO覆蓋率、*CO的吸附構型和Cu的氧化態，可以實現CO₂RR的選擇性轉換。

A selectivity switch for CO₂ electroreduction by continuously tuned semi-coherent interface. Chem, 2024. DOI: 10.1016/j.chempr.2024.04.009

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范紅金/李越Chem: 連續調諧半相干界面，控制CO2電還原選擇性

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