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?四單位聯合ACS Catal.: Ru單原子調節WO2酸性，促進堿性HER反應

由可再生能源(如水、風和太陽能)驅動的水電解是一種有前景和有效的綠色氫氣生產技術。在通用pH電解質中，堿性水電解一直被認為是工業制氫最可行的途徑之一。然而，由于陰極析氫反應(HER)在高pH值介質中動力學緩慢，即使使用貴金屬HER催化劑，堿性/中性HER活性比也比在酸中低2-3個數量級。

最近，有人在中性pH電解質中研究了一種由氧化鎢載體和負載的貴金屬(Ru和Ir)納米顆粒組成的新型復合催化劑，其中弱酸性H_xWO₃中間體的形成改變了貴金屬周圍的酸性化學環境，從而顯著提高了貴金屬Ru/Ir的HER活性。然而，高價氧化鎢的溶解問題限制了其在高pH條件下的進一步應用。因此，開發合理的策略來提高氧化鎢的結構穩健性可能會顯著促進貴金屬催化劑的堿性HER過程。

近日，中國科學院蘇州納米所崔義、蘇州大學王璐、中國科學院上海高等研究院王娟和重慶理工大學陳志剛等通過水熱法在泡沫鎳表面制備了自支撐式WO₂負載Ru單原子催化劑(Ru SAC@WO₂/NF)。實驗結果表明，在堿性介質中，所制備的Ru SAC@WO₂/NF催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的HER過電位幾乎為零，Tafel斜率為38 mV dec^?1。

同時，該材料具有顯著的實際應用價值，在電流密度為50和200 mA cm^?2的條件下，過電位分別僅為40和84 mV，在100 mV過電位下的轉換頻率(TOF)為21.9 s^?1。此外，Ru SAC@WO₂/NF復合催化劑在10、50和200 mA cm^?2條件下連續制氫50小時以上未發生明顯地活性降解，顯示出優異的反應穩定性。

一系列表征結果和理論研究表明，Ru SAC@WO₂/NF復合催化劑由于其固體酸催化劑的特性，可以改變堿性HER過程的傳統反應途徑：1.配位不飽和W原子作為高效的Lewis酸中心可自發或低能壘條件下產生質子；2.所產生的質子可以自發地插入WO₂的晶格中以形成H_xWO_y弱酸中間體，這構建了酸性催化劑表面(pH<7)，并且Ru單原子中心通過遵循Volmer-Tafel反應途徑加速相鄰H_xWO_y位點的去質子化動力學以重新結合成H₂分子。

此外，W-Ru金屬鍵能夠增強局部金屬性質，將產生的OH^?中間體排斥到堿性電解質中，進而保證了Ru單原子的穩定性。綜上，該項研究通過結合具有酸性和金屬性的WO₂及Ru單原子的催化性能，為設計類酸性催化劑表面以強化高電流密度堿性HER反應提供了一條有價值的途徑。

Ru single atoms tailoring the acidity of metallic tungsten dioxide for a boosted alkaline hydrogen evolution reaction. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01173

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