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?大工/大連石化研究院Nature子刊: 調控MnO2-MnxCo3-xO4界面，增強乙烷催化氧化

將工業過程中釋放出來的低鏈烷烴(C₁-C₃)進行催化轉化，對于改善空氣質量和保障人類健康具有重要意義。乙烷是一種具有代表性的非甲烷揮發性有機化合物(NMVOCs)，由于對煙氣排放有嚴格的標準，它已成為監管審查的重點。因此，人們開發了各種技術來減少其排放。

催化氧化是消除烷烴及其衍生物的有效方法，但是高性能催化劑的開發，特別是低溫應用，仍然具有挑戰性。貴金屬基催化劑(如Pt或Pd)在低溫下對低鏈烷烴燃燒具有優異的催化活性。然而，它們的高成本和稀缺性限制其大規模應用。因此，目前迫切需要開發高效的非貴金屬基催化劑來實現有效的乙烷催化氧化。

近日，大連理工大學郭新聞、聶小娃、大連石油化工研究院侯栓弟和劉世達等通過改變表面有MnO₂薄層修飾的MnCoO_x催化劑的Mn/Co比例或調整退火條件來操縱MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄界面。

性能測試結果顯示，最優的MnCoO_x-0.5催化劑的50%乙烷轉化溫度(T₅₀)為205 ℃，在200 ℃下的轉換頻率(TOF)為3.93×10^?2 s^?1，明顯高于其它MnCoO_x催化劑。此外，不論在干燥還是潮濕條件下，MnCoO_x-0.5在循環實驗中沒有顯示出明顯的活性衰減，表明該催化劑具有優異的反應穩定性。

原位光譜表征結果和理論計算表明，在富氧環境中，具有強O親和力的Mn傾向于擴散到尖晶石表面形成MnO₂結構域，MnO₂和Mn_xCo_3-xO₄之間建立的相互作用觸發了界面位點的構建。值得注意的是，MnO₂-Mn_xCo_3-xO₄層狀界面上的Co位點對乙烷表現出優先吸附作用，而MnO₂層對其活性晶格O表現出很強的H萃取能力，并進一步通過界面區域的氧化還原途徑進行乙烷氧化。因此，MnCoO_x-0.5催化劑的乙烷吸附/活化能力和晶格O遷移率的同時提高是催化劑具有高乙烷氧化活性的主要原因。

總的來說，該項工作闡明了多組分氧化物中結構非均勻性的作用，為選擇地調整各種復雜氧化物中的界面特性和氧缺陷以提高催化活性提供了理論指導。

Redox-induced controllable engineering of MnO₂-MnxCo_3-xO₄ interface to boost catalytic oxidation of ethane. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-48120-8

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