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在電催化水分解制氫過程中，陽極析氧反應(OER)緩慢的動力學限制了整體反應效率。同時，在極端情況下，由于氣體交叉，陽極產生的O₂可能與陰極產生的H₂混合，從而引起潛在的安全問題。5-羥甲基糠醛(HMF)是一種用途廣泛的生物質平臺分子，可作為生物化學品和生物燃料的多功能前體。并且其在相對較低的氧化電位下的氧化產物2,5-呋喃二甲酸(FDCA)在生產可再生生物基塑料時，由于分子結構相似，可以取代石油基單體對苯二甲酸。

因此，利用HMF電氧化替代陽極OER是非常可取的。此外，為了實現高的反應成本效益，制備出一種可同時催化HMF氧化和析氫反應(HER)的雙功能電催化劑是非常可取的。

近日，浙江大學王勇課題組采用水熱法合成了多位點Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂蒲公英狀電催化劑，并將其作為堿性條件下同時生產H₂和FDCA的雙功能電催化劑。實驗結果表明，Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂電催化劑在10和1000 mA cm^?2電流密度下的HER過電位分別為20和230 mV；并且HMF氧化起始電位比OER起始電位降低了160 mV。因此，在HMF氧化耦合HER系統中，僅需要1.35 V的電池電壓就能產生10 mA cm^?2的電流密度。

此外，將這種結構擴展到2×2 cm²的膜電極組體反應器后，FDCA的產量達到了驚人的243mg h^?1，同時節省了大約0.67 kWh/m³(H₂)的電力。

原位光譜表征和理論計算表明，Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂雙功能電催化劑在陽極和陰極反應中起著不同的作用。在陰極部分，Ru摻雜導致Ru@Ni_xCo_1-x(OH)₂的d帶中心上移，這增強了對水的吸附，且Ru-Ni金屬對加速了水的分裂，獲得了較高的*H覆蓋率；在陽極部分，Ru-Co金屬對促進HMF吸附，吸附的*OH或OH^?進攻活化的C-H鍵形成氧化產物，達到了100%的法拉第效率和選擇性。

總的來說，該項工作通過精細調控催化劑的電子結構實現了環境條件下同時產氫和有機物有效轉化，這為同時產氫和生物質升級的工業化實施奠定了基礎。

Constructing heteronuclear bridging atoms toward bifunctional electrocatalysis. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c01705

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?浙大ACS Catal.: 構建異核橋聯原子，實現電催化HMF氧化耦合HER

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