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第一作者：Yuankai Liu，Tao Yu

通訊作者：郭少華

通訊單位：南京大學

郭少華，南京大學教授、博士生導師，南京大學深圳研究院副院長。先后于日本筑波大學、國立產業技術綜合研究所從事科研工作，以第一作者/通訊作者身份發表SCI論文 50?余篇，他引4000?余次，H因子 36 ，10?篇文章入選ESI高被引論文。

曾入選國家萬人計劃青年拔尖人才、教育部青年長江學者等，曾獲得中國化學會鋰元素代言人、Emerging Investigators 2019（J. Mater. Chem. A）以及國際先進材料學會 Scientist Medal 等。

論文速覽

全固態鋰電池作為下一代儲能裝置的候選材料，受到越來越多的關注。在各種固態電解質中，由于高能量密度和安全性能，甚至在高電壓條件下，已經出現了與層狀氧化物陰極結合的硫化物基ASSBs。然而，在氧化物陰極和硫化物電解質之間的界面處，界面相容性問題仍有待解決。

本論文提出了一種通過可控的氣-固反應在LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）正極材料表面構建均勻的氧鹵化物界面的方法。

與傳統涂層相比，該氧鹵化物涂層展現出高的離子導電性和優異的高電壓穩定性，能有效抑制高電壓下NCM811與硫化物固態電解質之間的副反應，從而減少界面產物的生成。

因此，采用這種涂層的全固態鋰電池（ASSBs）在動力學性能和循環穩定性方面都有顯著提升，在4.5V下500個循環后的容量保持率為94%，在4.8V下200個循環后的容量保持率為80.4%。

此外，由于動力學性能的改善，即使在0°C下也實現了出色的倍率性能（166.5 mAh g^?1 at 0.2 mA cm^?2）。本研究為高能量密度ASSBs的發展提供了一個簡單而有效的氧鹵化物涂層策略。

圖文導讀

圖1：B-NCM和C-NCM的制備和結構表征。

圖2：室溫下ASSBs的倍率性能和長期高電壓電化學性能。

圖3：在寬溫度范圍內的動力學性能評估。

圖4：深入探討了界面穩定性的起源。

總結展望

通過在NCM811正極材料表面引入Li-Ta-O-F氧鹵化物涂層，本研究成功解決了硫化物固態電解質與高鎳正極材料之間的界面兼容性問題。該涂層不僅提高了材料的高電壓穩定性，還改善了界面的離子傳輸動力學，顯著提升了全固態鋰電池的電化學性能。

這項工作為開發具有更高能量密度的全固態鋰電池提供了重要的指導意義，并展示了在實際制造中應用的潛力。

文獻信息

標題：Magicking an oxyhalide interface for 4.8 V-tolerant high-nickel cathodes in all-solid-state lithium-ion batteries

期刊：Angewandte Chemie International Edition

DOI：10.1002/anie.202403617

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